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?悉尼科大/清華AM：含碳空位的Fe-N-C單原子催化劑在堿性ORR中的高耐久性

單原子催化劑（SACs）在燃料電池和金屬空氣電池中催化氧還原反應（ORR）受到了越來越多的關注。然而，開發具有高選擇性和長期穩定性的SACs是一個巨大的挑戰。

基于此，悉尼科技大學汪國秀教授，劉浩副教授，清華大學李亞棟院士，陳晨教授（共同通訊作者）等人通過微環境調節設計合成了含碳空位的Fe-N-C SACs (Fe_H-N-C)，實現了活性位點的高效利用和電子結構的優化。在可充電鋅空氣電池中，Fe_H-N-C具有高功率密度和1200 h的長期穩定性。

作者通過DFT計算系統地研究了TM-N-C上ORR的吉布斯自由能變化。OH*中間體的吸附能與電位決定步驟的ΔG之間存在火山關系，其中Fe-N-C位于頂部。局域態密度分析表明，由于Fe-N-C具有特殊的電子結構，反應中間體具有良好的吸附強度，因此Fe-N-C具有最佳的催化活性。

本研究進一步考慮了6種可能的碳空位，計算了缺陷Fe-N₄在ORR過程中的吉布斯自由能變化。其中Fe-N-C的Site E對ORR中間體的吸附變弱，從而提高了催化活性，具有2個或4個Site E的Fe-N-C上的ORR催化活性會進一步提高。OH*中間體的吸附能與ΔG之間存在線性關系。同時，Site E的碳空位也可以提高Fe-N-C的穩定性。

High Durability of Fe-N-C Single Atom Catalysts with Carbon Vacancies Towards Oxygen Reduction Reaction in Alkaline Media. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202210714.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202210714.

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