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盡管基于硫酸鹽和磺酸鹽的電解液已被廣泛用于水系鋅離子電池（AZIBs），但在這兩個系統中觀察到陽離子界面化學的法拉第反應動力學的差異，包括Mn²⁺氧化還原反應和Zn沉積，其機制尚不清楚。

圖1 2S+0.1和2F+0.1電解液中鋅-錳電池與電極無關的容量波動情況

吉林大學韓煒、南京航空航天大學陳鐸等通過關注電解液的溶劑化結構，構建了一個特定的吸附模型，其涉及陰離子、陽離子和水分子在電極/電解質界面的共存。不同于傳統的對孤立吸附顆粒的研究，這種特定的吸附模型能夠合理地解釋具有不同溶劑化結構的陽離子在電極/電解質界面（EEI）上的反應差異。

具體來說，由于活性溶劑化的Mn²⁺在內亥姆霍茲平面附近的吸附更加強烈，Mn物種的沉積反應在硫酸鹽型電解液中得到了加強，與磺酸鹽型電解液相比，導致了更強的容量增加和波動性。

圖2 忽略或考慮溶劑化結構的法拉第式沉積過程示意圖

同樣，在硫酸鹽基電解液中，Zn²⁺的沉積動力學更快，這可以歸因于其在EEI的強吸附行為。此外，作為對所提出的模型的驗證，作者提出了一種硫酸鹽/磺酸鹽混合電解液系統，其中在EEI的優化吸附行為使其在鋅-錳水系電池的容量和循環穩定性方面都有協同改善。這項工作為從溶劑化結構的吸附行為角度理解各種水系電解液體系的界面電化學提供了理論依據。

圖3 以特定吸附模型為指導重新設計電極行為

Reunderstanding Aqueous Zn Electrochemistry from Interfacial Specific Adsorption of Solvation Structures. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee00658a

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韓煒/陳鐸EES：從溶劑化結構的吸附行為角度理解鋅化學

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