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在電催化領(lǐng)域，多孔碳材料，如碳納米管、生物質(zhì)碳、介孔碳、多孔碳片以及活性炭等，由于其誘人的物理性質(zhì)(豐富的孔結(jié)構(gòu)和較大的表面積等)被普遍認為是有前景的電催化劑。由于其結(jié)構(gòu)優(yōu)勢，多孔碳催化劑在各種電催化反應(yīng)中，如氧還原反應(yīng)(ORR)，三碘化物還原反應(yīng)(IRR)和析氫反應(yīng)(HER)中，已被廣泛嘗試作為傳統(tǒng)貴金屬催化劑的替代催化劑。遺憾的是，多孔碳催化劑的電催化性能明顯差于常見貴金屬，即使在碳基體中摻雜適量的雜原子(N原子)。因此，制定一種切實可行的策略以提高N摻雜多孔碳基電催化劑的催化性能至關(guān)重要。

基于此，西安建筑科技大學(xué)云斯寧等人合理利用Co/Zn雙金屬有機骨架和鎳離子，可控地制備了一種新型前沿的莫特-肖特基型氮摻雜碳多面體(NiCo-NCP/CNT)催化劑，該多面體由Ni/Co和與一維碳納米管(CNT)交織的三維多孔碳骨架組成。

西安建大?CEJ: 1D/3D莫特-肖特基多孔碳多面體用于三碘化物還原和析氫反應(yīng)

為了深入評估電極催化劑的催化活性，本文采用循環(huán)伏安測試研究了碘化物/三碘化物(I₃^–/I^–)的還原動力學(xué)。NiCo-NCP/CNT、Co-NCP/CNT、NCP和Pt對電極催化劑的循環(huán)伏安曲線均顯示了兩對氧化和還原峰，分別對應(yīng)于Ox-1/Red-1(左)和Ox-2/Red-2(右)。低電位下的Ox-1/Red-1對代表I₃^–到I^–的還原反應(yīng)，而高電位下的Ox-2/Red-2對代表I₂到I₃^–的反應(yīng)。通常，峰值電流密度(I_p)和峰-峰分離值(ΔE_p)是評價電化學(xué)性能的重要參數(shù)。

具體而言，|I_p|值越高，I₃^–的還原速率越高，而ΔE_p值越小，氧化還原反應(yīng)的可逆性越好。催化劑的|I_p|值排序為：NCP(1.84 mA cm^-2)<Co-NCP/CNT(4.71 mA cm^-2)<NiCo-NCP/CNT(7.62 mA cm^-2)，相應(yīng)的ΔE_p值的排序為：NiCo-NCP/CNT(0.426 V)<Co-NCP/CNT(0.437 V)<NCP(0.439 V)。上述結(jié)果表明，與Co-NCP/CNT和NCP相比，NiCo-NCP/CNT具有更好的IRR催化活性。

對于HER性能，Pt/C的過電位為21 mV，對于HER具有較好的電催化活性。而NiCo-NCP/CNT、Co-NCP/CNT、NCP和泡沫鎳在相同的電流密度下的過電位分別為63 mV、165 mV、211 mV和252 mV。與其他碳基催化劑相比，NiCo-NCP/CNT對增加的過電位表現(xiàn)出更靈敏和快速的電流響應(yīng)，在180 mA cm^-2時的過電位達到116 mV，與Pt/C相當(dāng)。正如預(yù)期的那樣，NiCo-NCP/CNT莫特-肖特基催化劑在光伏設(shè)備中取得了令人印象深刻的8.75%的功率轉(zhuǎn)換效率。

基于表征和研究，NiCo-NCP/CNT的石墨化程度明顯提高，催化劑的電子傳遞能力增強。同時，第二金屬元素Ni的加入有利于提高碳基體的導(dǎo)電性。因此NiCo-NCP/CNT催化性能優(yōu)異的原因為：

1)一維碳納米管和三維有序的多面體相結(jié)合使得催化劑具有較高的表面積，可以暴露更多的活性位點；

2)三維N摻雜碳多面體豐富的孔隙結(jié)構(gòu)有利于電解液的滲透，導(dǎo)致電解過程中電荷和質(zhì)量的快速傳遞；

3)三維N摻雜碳多面體具有空間約束效應(yīng)，可以控制金屬納米粒子的聚集；

4)高度石墨化的三維N摻雜碳多面體可有效的保護CoNi合金免受電解質(zhì)腐蝕。

因此，在催化過程中，NiCo/NCP-CNT可以構(gòu)建大而穩(wěn)健的互聯(lián)傳輸網(wǎng)絡(luò)，以提高催化劑/反應(yīng)物/電解質(zhì)界面上的電子傳遞和分子擴散。本文為在電催化領(lǐng)域合理制備低成本、高性能的碳基莫特-肖特基催化劑提供了可靠的策略和有價值的見解。

1D/3D rambutan-like Mott–Schottky porous carbon polyhedrons for efficient tri-iodide reduction and hydrogen evolution reaction, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.141301.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.141301.

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