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李彩彩/李保強Small:Ru@CDs上空位與電子相互作用協同增強電催化HER性能

李彩彩/李保強Small:Ru@CDs上空位與電子相互作用協同增強電催化HER性能
開發提高釕(Ru)活性和穩定性的策略對于Ru基電催化劑的發展至關重要。空位工程是調節電催化劑催化活性的典型策略。然而,由于該策略需要極其嚴格的條件,直接在純金屬Ru中產生空位是困難的,并且晶體結構的完整性被破壞會導致催化劑不穩定。
浙江農林大學李彩彩哈爾濱工業大學李保強等報道了一種富含空位的碳點負載Ru催化劑(Ru@CDs),能夠高效電催化HER。
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作者通過簡單的水熱和熱解策略,制備出以CDs為載體的Ru@CDs電催化劑。富含空位的CDs作為錨定和捕獲Ru納米顆粒的載體,能夠抑制Ru納米顆粒聚集和生長。
在1.0 M KOH溶液中,HER的電流密度為10 mA cm-2時,Ru@CDs上的過電位為30 mV,Tafel斜率為22 mV dec-1,性能與Pt/C催化劑相當。
李彩彩/李保強Small:Ru@CDs上空位與電子相互作用協同增強電催化HER性能
電子順磁共振(EPR)和XPS光譜表明,CDs具有豐富的內在空位,在將Ru錨定到CDs上的過程中,熱解處理可能會產生更多的空位。這些空位的存在將有助于提高HER催化活性。Ru和CD結合后會發生電子相互作用,電子從Ru到O和N轉移。
DFT計算進一步表明,空位的產生極大地促進了水的解離,并且Ru@CDs的形成調節了氫的吸附和解吸。綜上,豐富的空位和強電子相互作用協同增強了Ru@CDs的電催化HER活性。
Strong Electron Coupling of Ru and Vacancy-Rich Carbon Dots for Synergistically Enhanced Hydrogen Evolution Reaction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202102496

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