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碳納米管是典型的一維材料，除了鋸齒形和扶手式碳納米管外，一般都具有手性。兩種納米管對映體，左旋和右旋，可以顯示出與圓偏振光的不同相互作用。

非破壞性、高通量光譜技術可以識別碳納米管的手性指數(n,m)低至單根管水平。然而，為了完整的表征和解鎖完整的功能，手性，這種與鏡像對稱破壞相關的結構特性，也需要準確和有效地識別。到目前為止，由于極弱的手性信號(約10^?7)，光學方法無法對單納米管進行手性表征。

針對這個問題，北京大學劉開輝課題組利用瑞利散射圓二色性，從手性指數和手性兩方面對單納米管進行了完整的結構識別。該方法基于傾斜角度采集的瑞利散射無背景特性，與傳統的吸收圓二色法相比，納米管的手性信號增強了3 ~ 4個數量級，成果發表在Nature Nanotechnology上。

作者在實驗上發展了一種高靈敏度的瑞利散射圓二色光譜技術。如圖1c所示，超連續統激光器與可調諧濾波器耦合，提供可變波長λ的寬帶激發光，偏振器和光彈性調制器(PEM)用于產生頻率為50 kHz的左、右交替圓偏振光，偏振保持物鏡用于將調制的光聚焦到納米管上，斜置物鏡用于收集納米管散射物。由于納米管散射的強度隨入射光的偏振度而變化，檢測到的強度包括圓偏振光交變頻率(f)處的時變信號(I_AC)和平均信號(I_DC)。

在實驗中，時間變化的值由一個鎖相放大器記錄下來，同時從光電倍增管讀取平均瑞利散射強度。在波長(λ)處的瑞利散射圓二色性(Ray-CD)強度可以通過以下公式得到：

I_L (I_R)為左(右)圓偏振光激發的瑞利散射強度，A為實驗常數

作者測量了包括半導體和金屬納米管在內的30個單壁碳納米管，發現它們的絕對手性信號具有明顯的結構依賴性，這可以通過緊密結合的計算來定性理解。

該策略使單納米管的手性相關功能的探索成為可能，并為在單個納米材料水平上的手性識別和手性器件探索提供了一個方便的平臺。

圖文詳情

北大，碳納米管，Nature Nanotechnology

圖1. 單納米管的手性信號測量

北大，碳納米管，Nature Nanotechnology

圖2. 懸浮納米管的瑞利圓二色性測量

北大，碳納米管，Nature Nanotechnology

圖3. 3個代表性納米管的典型瑞利散射圓二色性結果和30個納米管的手性結果總結

北大，碳納米管，Nature Nanotechnology

圖4. 結構依賴的瑞利散射圓二色性強度

文章信息

Yao, F., Yu, W., Liu, C. et al. Complete structural characterization of single carbon nanotubes by Rayleigh scattering circular dichroism. Nat. Nanotechnol. (2021).

https://doi.org/10.1038/s41565-021-00953-w

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