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?張怡瓊/王雙印AFM：Fe(II)/Fe(III)氧化還原介導的SO2轉化與制氫的耦合

目前，能源短缺和環境危機對電催化轉化過程的發展產生了很大的影響。在整個電催化轉化過程中，陽極和陰極反應的一體化對電能的高效利用起著決定性的作用。析氧反應(OER)是水電解、二氧化碳還原、氮還原、硝酸鹽還原反應和有機物電化學氫化等一系列電催化轉化技術中常見的陽極反應。然而，陽極OER的緩慢動力學極大地限制了整體電催化反應速率。

例如，需要高電位來驅動OER，從而導致高電池電壓和電力輸入來生產氫。此外，陽極產生的氧氣的價值相對較低，不可避免地與陰極產生的氫混合，即使在陽極和陰極之間使用昂貴的膜也存在潛在且高度危險的爆炸風險。因此，為了實現高效的電催化轉化，研究具有低電位和附加價值的OER替代反應是非常重要的。

基于此，長沙理工大學張怡瓊和湖南大學王雙印(共同通訊)等人提出了一種Fe(II)/Fe(III)氧化還原介導的SO₂轉化，以耦合陰極析氫反應(HER)實現在低電壓下SO₂轉化和制氫。

本文采用Ar等離子體處理的商業碳紙(A-CP)作為陽極電極，鐵離子(Fe³⁺)由于具有較強的氧化能力而直接作為陽極電解質的氧化劑。為了研究Fe(II)/Fe(III)的氧化還原反應，對A-CP利用了非原位紫外光譜。首先可以看出，在0.8 V_RHE下反應2分鐘后，隨著反應時間的延長，只有Fe²⁺離子對應的峰出現，而Fe³⁺離子沒有對應的峰出現。Fe³⁺在≈220 nm和≈300 nm處的信號消失，在≈270 nm處新形成一個峰，這與Fe³⁺被SO₂還原為Fe²⁺有關。實驗數據進一步證明了SO₂的引入有助于Fe(II)/Fe(III)氧化還原循環。

當KSCN溶液滴入FeCl₃時，會出現血紅色的沉淀，這與鐵氰化物的形成有關。然而，當首先引入SO₂，然后去掉KSCN時，沒有出現血紅色沉淀，溶液的顏色變成了淺綠色，這是由于Fe²⁺的形成。因此，本文提出SO₂與Fe³⁺自發相互作用形成Fe²⁺，實現了Fe²⁺的連續電氧化，實現了SO₂的間接氧化。此外，值得注意的是，當體系中的SO₂不斷轉化為SO₄^2-時，陽極將繼續變成酸。酸濃度越高，碳電極的穩定性可能受到影響。

基于A-CP電極上Fe(II)電氧化的良好動力學，組裝了一個電解槽來評估SO₂輔助的Fe(II)/Fe(III)氧化還原耦合HER系統的性能。其中，A-CP作為陽極，CoP/CP作為陰極。SO₂輔助的Fe(II)/Fe(III)氧化還原為替代傳統電解水的OER，同時實現廢氣轉化處理提供了機會。從極化曲線可以看出，裝置表現出0.75 V的低起始電壓，并且實現10 mA cm^-2的電流密度所需的電壓僅為0.97 V。而當使用氧化釕作為電解水的陽極催化劑時，則需要1.50 V的電壓才能達到相同的電流密度。

此外，通過A-CP(+)||CoP(-)和CP(+)||CoP(-)在0.1 M FeCl₃和0.5 M H₂SO₄電解液中以連續注入SO₂測試得到的極化曲線，作為陽極電極的A-CP催化劑在10 mA cm^-2的電流密度下表現出0.97 V的較低電壓，比CP電極大幅降低約190 mV。值得注意的是，在SO₂輔助的Fe(II)/Fe(III)氧化還原耦合的HER系統中，在不同電位下獲得了≈100%的H₂法拉第效率，顯示出其在氫氣制備方面的巨大潛力。本工作提出了一種基于低成本催化劑材料同時制氫和二氧化硫捕獲的創新節能和環境友好策略。

Coupling Fe(II)/Fe(III) redox mediated SO₂ conversion with hydrogen production, Advanced Functional Materials, 2023, DOI: 10.1002/adfm.202212479.

https://doi.org/10.1002/adfm.202212479.

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