開發具有高催化活性和良好穩定性的、含量豐富的氧還原反應(ORR)催化劑用于實際金屬-空氣電池仍然是一個巨大的挑戰。近日,新加坡南洋理工大學Xuehong Lu和Zheng Liu、海南大學Yipu Liu(共同通訊作者)等人報道了一種高效耐用的ORR催化劑(Co-SAs/SNPs@NC),該催化劑由Co-N4基團形式的原子分散Co單原子(Co-SAs)和共錨定在氮摻雜多孔碳納米籠(Co-SAs)上的小Co納米顆粒(Co-SNPs)組成。由于Co-SAs和Co-SNPs的協同作用以及碳基體石墨化程度的提高,使得催化劑的防腐蝕能力被增強。同時,制備的Co-SAs/SNPs@NC催化劑在堿性介質中表現出優異的ORR活性和顯著的穩定性,優于Co-SAs基催化劑(Co-SAs@NC)和基準Pt/C催化劑。通過密度泛函理論(DFT)計算表明,Co-SNPs與Co-N4位點之間的強相互作用可以提高Co-SAs/SNPs@NC中活性Co原子的價態,調節ORR中間體的吸附自由能,從而促進O2的還原。此外,作者還介紹了用Co-SAs/SNPs@NC催化劑組裝的實用Zn-空氣電池的最大功率密度為223.5 mW cm-2,在電流密度為50 mA cm-2下其比容量達到了742 Wh kg-1,并且具有優異的循環穩定性。Understanding the Synergistic Effects of Cobalt Single Atoms and Small Nanoparticles: Enhancing Oxygen Reduction Reaction Catalytic Activity and Stability for Zinc-Air Batteries. Adv. Funct. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202104735.https://doi.org/10.1002/adfm.202104735.