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作者介紹

崔光磊

崔光磊教授團隊，頂刊精選！

中國科學院青島生物能源與過程研究所研究員，博士生導師，國務院特殊津貼專家，國家杰青和國家萬人計劃。“十三五”國家重點研發計劃新能源汽車專項—高比能固態電池項目負責人（首席科學家）。中科院深海智能技術先導專項副總師（固態電池基深海能源體系）。青島市儲能產業技術研究院執行院長、中科豐元高性能鋰電池材料研究院執行院長、國際聚合物電解質委員會理事、中國造船工程學會第一屆深海裝備技術學術委員會委員、國際儲能與創新聯盟理事、中國硅酸鹽學會固態離子學分會理事、中國化學會電化學專業委員會委員、中國化學會有機固體專業委員會委員、中國化學會能源化學專業委員會委員、Macromolecular Chemistry and Physics國際咨詢委員會委員等。

崔光磊研究院課題組主要從事低成本高效能源儲存與轉換器件的研究。十幾年來針對儲能與動力電池領域關鍵瓶頸問題，開展應用基礎研究；開展儲能領域材料、器件中關鍵工程技術研發。近兩個月來崔光磊研究員課題組更是碩果累累，發表了多篇高水平論文。

1、AFM：多功能氰基硅氧烷添加劑，助力高溫高電壓超高鎳鋰離子電池長循環

為了解決電動汽車的續航焦慮，迫切需要開發具有更高能量密度的鋰離子電池。提高鋰離子電池能量密度的重要方向之一是采用具有高理論比容量和高工作電壓的層狀高鎳三元材料作為電池的正極材料。然而，將層狀三元正極中鎳含量提高到更高水平時（Ni≥0.8），就會不可避免地加劇過渡金屬溶解、表面相變、顆粒開裂、熱穩定性差等問題，超高鎳鋰離子電池的循環壽命和安全性將顯著降低。

眾所周知，發展電解液功能添加劑是改善鋰離子電池循環壽命和安全性最經濟有效的策略之一。然而，因為超高鎳鋰離子電池體系的化學/電化學環境更加復雜，一些適合中低鎳鋰離子電池的添加劑對于超高鎳鋰離子電池的改善效果一般。因此，亟需設計開發能夠顯著提升超高鎳鋰離子電池性能的電解液功能添加劑。

近日，中國科學院青島生物能源與過程研究所崔光磊研究員，崔子立副研究員，許高潔副研究員等人將氰基官能團（-CN）引入到硅氧烷中，創新性地設計合成了新型氰基硅氧烷多功能添加劑（TDSTCN）。該添加劑可以極大地提高NCM90/Gr全電池在4.5V的高電壓和50℃的高溫下的循環壽命。這主要得益于：1. TDSTCN中的-CN官基團可以通過與過渡金屬的吸附/配位效應，在超高鎳正極表面誘導形成富含-CN官能團的高牢固穩定性CEI膜；2. TDSTCN中的硅氧烷基團可以抑制LiPF₆水解并清除腐蝕性HF；3. TDSTCN添加劑還有利于形成富含LiF的SEI膜，這可以防止石墨（Gr）負極在高溫下剝離。這些結果強調了設計具有多種官能團的新型功能添加劑對于提升超高鎳鋰離子電池的循環性能的重要意義。

這項工作為超高鎳LIBs新型功能添加劑的設計應用提供了深入見解。相關成果以題為“Delicately Designed Cyano-Siloxane as Multifunctional Additive Enabling High Voltage LiNi_0.9Co_0.05Mn_0.05O₂/Graphite Full Cell with Long Cycle Life at 50 ℃”的論文發表在國際權威期刊《Advanced Functional Materials》上。

https://doi.org/10.1002/adfm.202302411

2、AEM：非配位阻燃劑調控溶劑化結構輔助PC基電解液實現高比能鋰離子電池

隨著鋰離子電池能量密度的進一步提高，鋰離子電池的安全問題日益突出。在鋰離子電池熱失控的過程中，電解液參與幾乎每一個放熱反應，而傳統的商用電解液由熱不穩定的鋰鹽LiPF₆和易燃性碳酸酯溶劑組成。因此，設計高安全新型電解液顯得尤為重要。

近幾年，氟化環磷腈在降低電解液可燃性、防止過充和優先成膜等方面表現突出，引起了研究者們的極大興趣。另一方面，在鋰離子電池誕生之前，碳酸丙烯酯（PC）因其寬液程、高閃點、高介電常數等優點比碳酸乙烯酯（EC）更受青睞。然而，當PC含量>30 vol.%后，在石墨表面無法形成穩定且具有保護性的界面，從而不能實現鋰離子的可逆脫嵌。此外，PC基電解液對隔膜的潤濕性極差進一步阻礙了其在鋰電中的應用。時至今日，PC剝離及抑制石墨機理仍缺乏深刻理解，因此，探究PC-石墨剝離機理并設計高含量PC（>50 vol.%）電解液實現其在高容量鋰離子電池的實際應用十分必要。

近日，中國科學院青島生物能源與過程研究所崔光磊研究員，許高潔副研究員、杜曉璠副研究員等人創新地設計了一種PC/FPPN基電解液，其中非配位阻燃劑五氟（苯氧基）環三磷腈（FPPN）輔助的PC基電解液能實現與石墨負極高兼容性，同時電解液表現出阻燃性、高氧化穩定性和優異的隔膜/電極浸潤性。一方面FPPN的加入降低了Li⁺-PC的靜電相互作用，從而調整電解液溶劑化結構，加速Li⁺脫溶劑化過程。另一方面，FPPN因具有較低的LUMO值優先在石墨負極還原生成富無機的SEI膜，同時，FPPN有效地抑制了PC基電解液循環過程產生的大量氣體副產物，保證了在PC基電解液中實現鋰離子對石墨負極的可逆脫嵌。

此外，使用LiTFSI和LiDFOB優化后的PC/FFPN基電解液使得LiCoO₂/石墨軟包電池（4.35V,~2.6 Ah, ~242 Wh kg^-1）具有長循環壽命和高安全特性，電池循環277圈仍能保持80.1%的容量保持率和高安全性能。

本文深刻地探索了對PC-石墨兼容性問題的理解，并促進PC基電解質（PC>50 vol.%）的鋰離子電池的發展和商業化進程。不僅為新型高安全電解質的設計提供了寶貴的見解，更重要的是對電池的基礎研究和應用研究都具有重要的指導意義。相關成果以題為“Transformed Solvation Structure of Noncoordinating Flame-Retardant Assisted Propylene Carbonate Enabling High Voltage Li-ion Batteries with High Safety and Long Cyclability”的論文發表在國際權威期刊Advanced Energy Materials上。

https://doi.org/10.1002/aenm.202300684

3、EES：原位聚合物鋰鹽作為固態電解質使高安全性的鋰金屬電池成為可能

聚合物電解質具有優異的靈活性和與鋰金屬的高度兼容性等優點，使鋰金屬電池（LMB）能夠高度安全地運行。然而，目前大多數聚合物電解質都不能滿足LMB實際應用的要求。

為了解決這一問題，近日，中國科學院青島生物能源與過程研究所崔光磊研究員，崔子立副研究員，許高潔副研究員等人采用熱誘導原位聚合全氟頻哪醇鋁酸鋰(LiFPA)，提出了一種新的界面相容且安全的單離子導電3D聚合物電解質（3D SIPE-LiFPA）。3D SIPE-LiFPA的Li⁺溶劑化殼層富含聚FPA，聚FPA上固定了一些EMC和FEC分子。研究表明，具有獨特聚陰離子結構的3D SIPE LiFPA形成了富含無機含鋁物種的獨特SEI層，成功保護鋰陽極。對于NCM811陰極，3D SIPE LiFPA衍生的CEI層防止TM離子價態的降低，進而阻止TM的溶解和晶體結構的破壞。構建的3D SIPE-LiFPA使NCM811/Li電池具有優異的循環壽命和高安全性，其中能量密度為437 Wh kg^-1的軟包電池在60次循環后容量保持率為95.4%。更重要的是，使用3D SIPE LiFPA的軟包NCM811/Li電池的放熱起始溫度和熱失控溫度分別分別提高34℃和72℃。本工作開創了聚合鋰鹽作為聚合物電解質的先例，同時使實用的LMB具有優異的循環壽命和高的熱安全性。

相關成果以題為“In situ-polymerized lithium salt as a polymer electrolyte for high-safety lithium metal batteries”發表在國際頂級期刊《Energy Environmental Science》上。

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/ee/d3ee00558e

4、AFM：自極化分子鐵電體正極包覆層助力高性能全固態鋰電池

全固態鋰電池相比于傳統的液態鋰電池具有更高的安全性和更高的能量密度，被認為是最具潛力的下一代儲能技術。然而，全固態鋰電池電極/電解質界面處復雜的界面問題極大限制了鋰離子的傳輸、制約了電池容量的發揮。因此，增強鋰離子在電極/電解質界面處的傳輸能力是獲得高能量密度全固態鋰電池的必要前提。

近日，青島能源所崔光磊研究員、馬君副研究員、南京理工大學劉震教授以及青島大學溫崢教授等人通過簡單環保的溶劑蒸發法將分子鐵電體高氯酸胍(GClO₄)包覆在LiCoO₂正極顆粒的表面。由于GClO₄和LiCoO₂晶胞體積存在的差異，使得GClO₄包覆在LiCoO₂表面之后因晶胞失配產生了撓曲電效應，誘使GClO₄中鐵電偶極子發生定向排列，產生了垂直于正極顆粒表面向下的鐵電內建電場。該電場可以將Li₆PS₅Cl電解質中的鋰離子遷移至LiCoO₂/GClO₄/Li₆PS₅Cl三相界面處，從而實現了抑制空間電荷層、提升鋰離子傳輸的目的。

電化學性能測試結果顯示，改性后的電池性能得到了顯著提升。實驗結果顯示，鐵電包覆層具有單疇的、垂直于正極顆粒表面向上的極化狀態，這直接關系到鐵電內建電場的有效構建和作用發揮，即影響正極/電解質界面的鋰離子傳輸行為。有限元和第一性原理計算證實，鐵電材料與正極材料之間的晶胞失配誘使鐵電包覆層產生了撓曲電效應，進而得到了特殊的鐵電極化狀態。

該工作首次提出了正極和電解質之間鐵電內置電場的構建機制，為鐵電材料增強鋰電池性能的研究提供了理論指導。相關成果以題為“Self-Polarized Organic–Inorganic Hybrid Ferroelectric Cathode Coatings Assisted High Performance All-Solid-State Lithium Battery”發表在國際知名期刊《Advanced Functional Materials》上。

https://doi.org/10.1002/adfm.202300791

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