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在水相中的選擇性氧化CH₄制備有價值的化學品，因其反應條件溫和、工藝簡單而受到廣泛關注。作為研究最廣泛的催化劑，Fe-ZSM-5具有較高的效能和選擇性，但使用傳統方法制備的Fe-ZSM-5活性中心數量有限，導致催化劑的甲烷轉化率較低。

基于此，阿卜杜拉國王科技大學(KAUST)韓宇課題組報道了一種簡便的無有機模板合成方法，與傳統合成方法相比，該方法能以更高的分散度將更多的鐵引入沸石骨架中。

具體而言，在Fe-ZSM-5的合成中是否使用四丙基銨(TPA，有機模板劑)對Fe在沸石骨架中的含量和形態有顯著的影響：與傳統的模板法制備的Fe-ZSM-5(Fe-Z5-C)相比，不使用TPA(Fe-Z5-TF)合成的Fe-ZSM-5具有更多的骨架Fe原子、更低的配位對稱性、更高的分散性和更強的遷移傾向性。因此，在將催化劑轉化為H型的煅燒過程中，Fe-Z5-TF比Fe-Z5-C能產生更多的框架外鐵物種。

此外，與Fe-Z5-C產生多種框架外Fe物種(主要是雙核Fe)不同，Fe-Z5-TF幾乎完全以[(H₂O)₂–Fe(III)–OH]²⁺的形式產生單核Fe物種，其對CH₄氧化具有高度活性，以上這些因素共同導致了Fe-ZSM-5合成中活性鐵中心數目的顯著增加。

性能測試結果顯示，當在75°C的水中用0.5 M H₂O₂進行CH₄氧化反應時，H型的Fe-Z5-TF(Fe-HZ5-TF)上的C₁氧化物產率高達109.4 mmol g_cat^?1h^?1，HCOOH選擇性為91.1%，活性比先前報道的在相似條件下的Fe-ZSM-5(19.9 mmol g_cat^?1h^?1)高5倍以上。此外，研究人員還探究了CH₄在單核鐵中心的活化以及隨后轉化為C₁氧化物。

結果表明，H₂O₂氧化單核鐵產生[(H₂O)₃-Fe(IV)═O]²⁺，這反過來又作為CH₄中C-H鍵均裂和自由基驅動的連續氧化轉化的催化活性中心。更總要的是，除了在產生活性鐵中心方面效率更高外，無有機模板合成比傳統合成更具成本效益和環境友善，因此非常適合大規模工業生產催化劑。

Maximizing Active Fe Species in ZSM-5 Zeolite Using Organic-Template-Free Synthesis for Efficient Selective Methane Oxidation. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c13351

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韓宇JACS：無有機模板合成策略，實現活性鐵的最大化以促進甲烷選擇氧化

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