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北化工邵明飛Appl. Catal. B.: 超薄LDH納米片陣列用于高效電催化HMF氧化與HER

電化學(xué)有機(jī)物氧化耦合析氫反應(yīng)(HER)，可用于收集增值化學(xué)品和清潔能源。然而，設(shè)計(jì)出用于具有低氧化副反應(yīng)(析氧反應(yīng)，OER)的有機(jī)物氧化電催化劑仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

北京化工大學(xué)邵明飛團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種具有豐富氧空位的超薄層狀雙氫氧化物(LDH)納米片陣列(E-CoAl-LDH-NSA)，其可用于高效電催化氧化5-羥甲基糠醛(HMF)。

作者通過(guò)使用原位電化學(xué)剝離方法制備一種自支撐超薄LDHs納米片陣列，成功地將塊狀CoAl-LDH NSA剝離成超薄結(jié)構(gòu)，厚度從~30 nm減少到~2.9 nm(E-CoAl-LDH-NSA)，該方法同時(shí)調(diào)控了電子結(jié)構(gòu)和增強(qiáng)活性表面積。

得益于顯著增強(qiáng)的電化學(xué)表面積和豐富的氧空位，超薄E-CoAl-LDH-NSA對(duì)HMF氧化具有優(yōu)異的電催化活性(起始電位為1.30 V_RHE和超過(guò)在1.42 V_RHE至1.57 V_RHE寬電位窗95%的高FE)。此外，CoAl-LDH-NSA在雙電極電池中顯示出高的H₂和 FDCA產(chǎn)率、具有接近100%的法拉第效率和產(chǎn)H₂和FDCA的優(yōu)異穩(wěn)定性。

DFT計(jì)算表明，由于氧空位的引入，E-CoAl-LDH-NSA的電導(dǎo)率增大。HMF在E-CoAl-LDH-NSA上的吸附能為-1.02 eV，表明HMF和E-CoAl-LDH-NSA之間有更強(qiáng)的相互作用。

HMF氧化的決速步是HMFCA脫氫為FFCA，其能壘為0.140 eV(E-CoAl-LDH-NSA)。綜上，在LDHs上引入氧空位有效地促進(jìn)了HMF分子的活化吸附并降低了限速步的能壘。

Ultrathin layered double hydroxides nanosheets array towards efficient electrooxidation of 5-hydroxymethylfurfural coupled with hydrogen generation. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120669

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