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?深大/暨大ACS Catalysis：配位調節策略促進外延鈣鈦礦結構氧化鐵薄膜高效電催化水氧化

最近，高性價比的鈣鈦礦氧化物在電化學能量儲存和轉換系統中的應用引起了人們越來越多的關注。盡管人們對鈣鈦礦氧化物的電子結構和性質進行了廣泛的研究，但鈣鈦礦氧化物析氧反應(OER)的緩慢動力學仍然限制了其在金屬-空氣電池和電解池中的應用。

近日，深圳大學黃傳威、美國新澤西州立大學Tewodros Asefa和暨南大學孟玉英等通過簡單的配位調節策略，改善了鈣鈦礦基氧化鐵外延薄膜的OER活性，并建立了晶體結構、電子狀態、反應機制和催化性能之間的密切聯系。

具體而言，研究人員以外延氧化鐵SrFeO_3-δ(δ=1：IL-SFO、δ=0：PV-SFO和δ=0.5：BM-SFO)單晶薄膜為模型，通過陰離子氧萃取實現了一系列的拓撲結構轉變，調制了具有有序氧空位通道(OVCs)和電子態的獨特Fe-O配位多面體。實驗結果表明，催化劑增強的OER活性歸因于原子光滑的BM-SFO薄膜的e_g軌道的最佳占據。

此外，這些拓撲SrFeO_3-δ單晶薄膜也能夠調節催化反應途徑和相應的OER動力學。電化學測量與計算結果一致表明，BM-SFO膜的取向相關的OER活性遵循(111)>(110)>(100)的趨勢，伴隨著反應途徑從吸附體演化機制(AEM)轉換為晶格氧介導機制(LOM)。

電化學性能測試結果顯示，與IL-SFO和PV-SFO薄膜相比，BM-SFO薄膜在整個電位區間(1.0-1.8 V)內表現出更高的電流密度，并且其在1 mA cm^?2時具有460 mV的過電位。此外，與IL-SFO和PV-SFO薄膜(分別為89.8和80.8 mV dec^?1)相比，BM-SFO薄膜(70.5 mV dec^?1)具有更小的Tafel斜率，表明在其OER過程中更快的動力學和更有效的電荷轉移。這些結果證實了氧空位誘導的SFO膜的BM相具有最好的OER電催化活性。

此外，沿著膜沉積方向由氧空位通道(OVCs)組成的BM-SFO膜將更有利于催化過程中離子的遷移，進一步增強其OER動力學。綜上，這些發現為研究單晶氧化物催化劑的結構與功能之間的關系提供了理論基礎，這對于合理設計成本效益高的基于鈣鈦礦的電催化劑具有重要意義。

Coordination Tailoring of Epitaxial Perovskite-Derived Iron Oxide Films for Efficient Water Oxidation Electrocatalysis. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05147

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