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包括LaNiO₃在內的稀土鎳酸鹽是用于水電解產生氧氣的有前途的催化劑。Fe替代Ni可以顯著增強LaNiO₃的析氧反應(OER)活性。然而，Fe在增加OER活性方面，對結構和電子性質的作用仍然不明確。

因此，太平洋西北國家實驗室Scott A. Chambers、Yingge Du、Le Wang和俄勒岡州立大學Kelsey A. Stoerzinger等研究了Fe取代對一組高質量外延LaNi_1-xFe_xO₃(LNFO)薄片(x=0、0.125、0.25、0.33、0.375、0.5和1.0)中Ni價態和OER活性的影響。

Nano Letters：用于水氧化的外延LaNi1-xFexO3薄片電子結構的變化

研究人員發現，在LNO中，Fe取代Ni會誘導電子從Fe位點轉移到Ni位點，將Ni從Ni³⁺還原為Ni²⁺并將Fe從Fe³⁺氧化為Fe⁴⁺。

Fe取代產生的高價Fe⁴⁺狀態對E_F附近的占據和未占據的DOS做出了重要貢獻。這些變化反過來又通過Ni-O-Fe橋增加了總TM 3d態的帶寬，并增強了TM 3d-O 2p雜化，提高了OER活性。

此外，Ni²⁺/Ni³⁺和Fe³⁺/Fe ⁴⁺比率都隨著LNFO中Fe含量的增加而增加，由于較長的Ni-O (Fe-O)鍵長，導致在較x下更大的晶格參數Ni²⁺(Fe³⁺)。較長的TM-O鍵長主要降低Ni 3d帶寬并導致更強的庫侖排斥。

增加的庫侖排斥導致占據的Ni 3d/O 2p和未占據的Fe 3d/O 2p雜化帶之間的帶隙開口，減少了TM 3d帶寬并削弱了TM 3d/O 2p雜化。因此，LNFO中具有37.5% Fe替代的催化劑具有火山狀OER催化趨勢并且最為活躍。

Understanding the Electronic Structure Evolution of Epitaxial LaNi_1-xFexO₃ Thin Films for Water Oxidation. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c0290

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