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韓布興/朱慶宮JACS: p區(qū)金屬摻雜的銅誘導(dǎo)p?d軌道雜化，促進安培級CO2電還原形成C2+

電化學(xué)CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)品或燃料是實現(xiàn)碳中和以及可再生能源利用/儲存的最有前景的策略之一。同時，多碳(C₂₊)產(chǎn)品由于其高的能量密度和經(jīng)濟價值而比C₁產(chǎn)品更具吸引力。

迄今為止，銅基材料是電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)制備C₂₊產(chǎn)物應(yīng)用最廣泛的催化劑。然而，銅基催化劑上的C₂₊生產(chǎn)仍然存在產(chǎn)物活性、選擇性和效率低的問題，特別是在大電流條件下。C₂₊產(chǎn)量不理想的主要原因是催化劑表面的*CO中間體電子轉(zhuǎn)移復(fù)雜，結(jié)合強度低，導(dǎo)致多種競爭途徑(析氫反應(yīng)或C₁途徑)，從而使得C-C偶聯(lián)過程的動力學(xué)過程緩慢，這極大地阻礙了其在工業(yè)電解槽中的實際應(yīng)用。因此，設(shè)計和開發(fā)新的和高效的電催化劑以提高C₂₊的生產(chǎn)率至關(guān)重要。

基于此，中科院化學(xué)研究所韓布興和朱慶宮等通過簡單的兩步法成功構(gòu)建了p塊金屬鎵摻雜的Cu (CuGa)催化劑，該催化劑具有p?d雜化軌道，可以在安培級電流密度下實現(xiàn)高效率的CO₂電催化轉(zhuǎn)化為C₂₊產(chǎn)物。所制備的CuGa催化劑在?1.07 V_RHE的電位下，電流密度高達0.9 A cm^?2，C₂₊的法拉第效率高達81.5%；在1.1 A cm^?2電流密度下，該催化劑仍保持了較高的C₂₊產(chǎn)率，以及C₂₊的法拉第效率為76.9%。

實驗結(jié)果和理論計算表明，所制備的CuGa催化劑的優(yōu)異電催化性能是由于Cu和Ga之間的p?d雜化作用。通過重新分配電子結(jié)構(gòu)，提高*CO中間體的結(jié)合強度、降低C?C偶聯(lián)反應(yīng)的能壘以及保證催化活性中心的充足，從而提高了C₂₊的選擇性。

這種p?d雜化策略也可以推廣到其他p區(qū)金屬摻雜的Cu催化劑以提高C₂₊產(chǎn)物的CO₂電還原能力(例如CuAl和CuGe在0.9 A cm^?2時的C₂₊法拉第效率分別為77.3%和75.5%)。該項工作不僅揭示了p?d雜化對CO₂RR中C₂₊產(chǎn)物生成的影響，而且為在實際應(yīng)用中設(shè)計更具創(chuàng)新性和高效的安培級電流密度CO₂電催化劑提供了指導(dǎo)。

p–d Orbital Hybridization Induced by p-Block Metal-Doped Cu Promotes the Formation of C₂₊Products in Ampere-Level CO₂ Electroreduction. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c12743

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