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南航彭生杰Angew. ：界面Ni-O-M(M=Ru, Ir, Pd)鍵合導(dǎo)致電子調(diào)制加速HER動(dòng)力學(xué)

設(shè)計(jì)明確的金屬-載體界面鍵是優(yōu)化貴金屬內(nèi)在活性的有效策略，但具有挑戰(zhàn)性。近日，南京航空航天大學(xué)彭生杰教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種自發(fā)氧化還原策略，并利用該策略合理的開發(fā)了一系列定量尺寸的金屬納米顆粒（NPs）錨定在鎳（Ni）-金屬有機(jī)骨架納米雜化物上（M@Ni-MOF，M=Ru, Ir, Pd）。

NPs和Ni-MOF之間的金屬-氧鍵保證了結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和表面活性位點(diǎn)的充分暴露。更重要的是，這種精確的界面特征可以通過形成的Ni-O-M橋的電荷轉(zhuǎn)移來有效的調(diào)節(jié)雜化材料的電子結(jié)構(gòu)，進(jìn)而改善反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，具有代表性的Ru@Ni-MOF在所有pH值下均表現(xiàn)出優(yōu)異的析氫反應(yīng)（HER）活性，甚至優(yōu)于商用Pt/C和最新貴金屬催化劑。

此外，密度泛函理論（DFT）計(jì)算加深了對(duì)HER性能優(yōu)越性的機(jī)理理解，發(fā)現(xiàn)Ru@Ni-MOF通過界面鍵誘導(dǎo)電子重新分布，優(yōu)化了水和氫的吸附自由能。該研究提供了對(duì)結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系的深入理解，并進(jìn)一步指導(dǎo)了高效電催化劑的合理設(shè)計(jì)。

Electronic Modulation Caused by Interfacial Ni-O-M (M=Ru, Ir, Pd) Bonding for Accelerating Hydrogen Evolution Kinetics. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202110374.

https://doi.org/10.1002/anie.202110374.

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