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復(fù)旦張立武EES：提高兩個(gè)數(shù)量級(jí)！微滴高效光催化產(chǎn)生H2O2

太陽能驅(qū)動(dòng)的生產(chǎn)過氧化氫（H₂O₂）是解決能源和環(huán)境危機(jī)的一種有前途的方法，但是光合作用制取H₂O₂仍然受到電子-空穴分離效率（η_sep）不足和半導(dǎo)體/溶液界面電荷轉(zhuǎn)移效率（η_trans）緩慢的限制。

基于此，復(fù)旦大學(xué)張立武研究員（通訊作者）等人報(bào)道了首次以g-C₃N₄納米片（CNNS）為代表，研究了微液滴中光催化生成H₂O₂，其具有合適的能帶結(jié)構(gòu)、對(duì)2e^– ORR的高選擇性和含量豐富的優(yōu)點(diǎn)。測試結(jié)果表明，微液滴光催化具有超高的H₂O₂析出速率（20.6 mmol g_cat^?1 h^?1），對(duì)比相應(yīng)的塊體相，性能提高了兩個(gè)數(shù)量級(jí)。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者研究了光催化2e^–-ORR在微液滴空氣-水界面（AWI）附近和本體溶液中的吉布斯自由能變化（?G）?？赡苡捎诓煌娜軇┗?yīng)（部分溶劑化與完全溶劑化），微滴空氣-水界面和本體溶液之間*-OOH中間體的配位結(jié)構(gòu)不同。更重要的是，在本體溶液中*-OOH還原成H₂O₂的?G為1.25 eV，而在微滴的AWI下為0.97 eV。因此，光催化2e^–-ORR過程在微滴AWI時(shí)更具熱力學(xué)優(yōu)勢(shì)，將進(jìn)一步增強(qiáng)反式和加速H₂O₂光合作用。

在較小的微液滴中，光催化分解H₂O₂的速度更快。在AWI處DE_H2O2的反應(yīng)速率高于微液滴內(nèi)部，證實(shí)了在AWI處的光催化反應(yīng)速率更快，可能是由于超高的界面電場和界面的部分溶劑化作用。同時(shí)，微滴空氣-水界面和內(nèi)部區(qū)域的差異隨著微滴尺寸的減小而縮小，這是因?yàn)殡S著微滴尺寸的減小，微滴內(nèi)部AWI區(qū)域的百分比和電場強(qiáng)度增大。

Highly Efficient Photocatalytic H₂O₂ Production in Microdroplets: Accelerated Charges Separation and Transfer at Interface. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: 10.1039/D2EE03774B.

https://doi.org/10.1039/D2EE03774B.

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