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UC/華東理工/上大Nature子刊：調(diào)控GQDs上官能團(tuán)助力選擇性CO2轉(zhuǎn)化為CH4

對單一碳?xì)浠衔锘蚝醍a(chǎn)物具有選擇性的催化劑系統(tǒng)對于實現(xiàn)CO₂電化學(xué)轉(zhuǎn)化為高價值化學(xué)品的工業(yè)應(yīng)用至關(guān)重要。目前，銅（Cu）是唯一已知的能夠?qū)O₂轉(zhuǎn)化為高階碳?xì)浠衔锖脱趸锏慕饘俅呋瘎Ｈ欢珻u基催化劑具有不同的選擇性。

近日，美國辛辛那提大學(xué)Jingjie Wu、華東理工大學(xué)練成研究員和上海大學(xué)王亮副研究員（共同通訊作者）等人報道了一種功能化石墨烯量子點(diǎn)（GQDs）催化劑，其可以同時以高選擇性和高產(chǎn)率將CO₂轉(zhuǎn)化為CH₄。

研究發(fā)現(xiàn)，功能化GQDs的給電子基團(tuán)促進(jìn)CO₂電還原生成CH₄，而吸電子基團(tuán)抑制CO₂電還原。給電子基團(tuán)功能化GQDs上CH₄的產(chǎn)率與給電子能力和給電子基團(tuán)的含量呈正相關(guān)。

由-OH或-NH₂基團(tuán)功能化的GQDs在CH₄的200 mA cm^-2部分電流密度下可實現(xiàn)CH₄的法拉第效率（FE）為70.0%。其中，供電子基團(tuán)官能化GQDs上CH₄的產(chǎn)率高于吸電子基團(tuán)官能化GQDs，可能源于維持潛在活性位點(diǎn)（鄰近C或N）的較高電荷密度以及供電子基團(tuán)之間的相互作用和關(guān)鍵中間體。該工作為在分子尺度上用于CO₂電還原的活性炭催化劑設(shè)計提供了新思路。

Regulation of functional groups on graphene quantum dots directs selective CO₂ to CH₄ conversion. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-25640-1.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-25640-1.

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