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滑鐵盧大學李玉寧AFM：通過搖椅配位化學釋放LiFePO4的容量潛力
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使用橄欖石型磷酸鐵鋰（LiFePO4，LFP）作為正極材料的鋰離子電池（LIBs）廉價、安全、耐用且環保，但其實際容量（120~160 mAh g-1）和理論容量（170 mAh g-1）之間仍有相當大的差距。
在此，加拿大滑鐵盧大學李玉寧教授等人報告了一種新策略，即所謂的“搖椅”配位化學以增強Li+擴散并釋放LFP正極材料的潛在容量。具體而言，作者使用了一種簡單且低成本的醋酸鋅二乙醇胺配合物（Zn(OAc)2·DEA）作為LFP電極中的粘結劑。
基于NMR和FT-IR結果，作者發現DEA中的N原子在放電狀態的Zn2+和充電狀態的Fe3+之間“搖擺”，因為配位鍵強度的順序為 Fe3+-N > Zn2+-N > Fe2+-N。
DFT結果表明，LFP表面帶隙變窄且Li+在（010）表面或附近沿[010]方向擴散的活化能壘大大降低，這分別促進了電子導電和Li+擴散。
因此，Zn(OAc)2·DEA基LFP電極在0.2C時達到了169 mAh g-1的高容量（接近理論值），并獲得了優異的循環性能和低容量衰減率（在5C下超過1500次循環中每循環僅衰減0.03%），與基于聚偏二氟乙烯 (PVDF) 的LFP電極相比是顯著的改進。
此外，Zn(OAc)2·DEA基LFP電極是由環境友好的“綠色”溶劑，即水和乙醇的混合物 (體積比為3:1) 制備，因此還可以顯著降低電極制造成本。這種新化學物質也可能適用于其他含有過渡金屬的電極材料，以實現更高的電池性能。
圖2. Zn(OAc)2·DEA基LFP電極的電化學性能
Unleash the Capacity Potential of LiFePO4 through Rocking-Chair Coordination Chemistry, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202108692
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