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王雙印教授，最新AM！

二氧化碳（CO₂）和硝酸鹽之間的電催化C-N耦合的出現(xiàn)，滿足了碳足跡關(guān)閉、廢物穩(wěn)定化和尿素可持續(xù)生產(chǎn)的綜合需求。然而，催化活性位點的識別和高效電催化劑的設(shè)計仍然是一個挑戰(zhàn)。

基于此，湖南大學(xué)王雙印教授（通訊作者）等人報道了以二氧化鈰（CeO₂）載體修飾的銅（Cu）單原子（Cu₁-CeO₂）催化合成尿素。該催化劑在-1.6 V vs. RHE電壓下平均尿素產(chǎn)率為52.84 mmol h^?1 g_cat.^?1。當(dāng)施加的電壓切換到開路電壓時，團簇向單原子構(gòu)型的動態(tài)和可逆轉(zhuǎn)變發(fā)生，賦予催化劑優(yōu)越的結(jié)構(gòu)和電化學(xué)穩(wěn)定性。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了Cu₄團簇增強尿素合成性能的機理。在純CeO₂下，Ce與*NO之間的相互作用很弱（ΔE_ad=-0.04 eV）。*NO在配位不飽和Cu₄團簇上被化學(xué)吸附，吸附能為-0.61 eV，在*NO吸附后，*NO與*CO之間快速高效的C-N耦合有利于生成尿素。

*CO和*NO耦合的動能勢壘表明，在Cu₄-CeO₂（+0.34 eV）下，實驗過程中的耦合勢壘中等，可以克服。CeO₂的能壘為+0.93 eV，阻礙了C-N的有效耦合。Cu能有效改變CeO2的電子態(tài)，增強*NO的吸附和活化，促進C-N偶聯(lián)。

為合成尿素，還需要在*OCNO體系中加入第二個*NO。生成*ONCONO釋放的自由能為-0.16 eV，Cu₄-CeO₂的能壘為+0.49 eV，很容易克服，其中*ONCONO中間體通過8個電子-質(zhì)子轉(zhuǎn)移步驟還原為尿素。

Cu₄-CeO₂的活性Cu原子是游離的，因此*ONCONO可以穩(wěn)定在Cu₄-CeO₂上。由于*HONCONO的形成是電位限制步驟，需要+0.58 eV的能量輸入來驅(qū)動該反應(yīng)。在形成*NCON后，隨后的多次電子耦合質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程放熱，直到形成*HNCONH₂。

Dynamic Reconstitution Between Copper Single atoms and Clusters for Electrocatalytic Urea synthesis. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202300020.

https://doi.org/10.1002/adma.202300020.

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