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麥立強(qiáng)/周亮Small：調(diào)節(jié)硬碳納米纖維的層間距增強(qiáng)孔隙填充鈉存儲(chǔ)

硬碳 (HC) 材料因其大的層間距 (> 0.34 nm) 和低電位 (<0.3 V) 而表現(xiàn)出優(yōu)異的鈉存儲(chǔ)性能，其不規(guī)則排列的石墨層能夠提供豐富的鈉儲(chǔ)存位點(diǎn)。因此，設(shè)計(jì)高性能HC材料并了解其鈉存儲(chǔ)機(jī)制具有重要意義。

在此，武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授、周亮教授等人通過(guò)精確調(diào)節(jié)樹(shù)脂納米纖維的碳化溫度構(gòu)建了一系列具有可調(diào)層間距的多孔且堅(jiān)固的硬碳納米纖維（HCNF）以了解HC中的鈉存儲(chǔ)方式。研究表明，隨著碳化溫度的升高，HCNFs逐漸從無(wú)序向有序的局部結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，伴隨著短程石墨疇的產(chǎn)生和缺陷的減少。

此外，石墨疇的層間距隨著碳化溫度的升高而變窄。原位XRD和拉曼測(cè)量揭示了一種改進(jìn)的吸附/插層填充鈉存儲(chǔ)機(jī)制。結(jié)合DFT計(jì)算，作者揭示了孔隙填充平臺(tái)容量與層間距之間的詳細(xì)關(guān)系。

圖1. HCNF-1200/1400/1600的儲(chǔ)鈉性能

結(jié)果表明，足夠的層間距 (>0.37 nm) 為Na⁺提供擴(kuò)散通道從而到達(dá)孔以實(shí)現(xiàn)進(jìn)一步填充。優(yōu)化的HCNF-1400具有豐富的短程石墨疇和足夠的層間距 (0.37~0.40 nm) 用于Na⁺擴(kuò)散，因此，其顯示出高可逆鈉存儲(chǔ)容量 (388 mAh g^-1@30 mA g^-1) 和良好的倍率性能 (167 mAh g^-1@500 mA g^-1）。

此外，作者還揭示了循環(huán)過(guò)程中的容量衰減機(jī)制，這可能是由于重復(fù)的Na⁺嵌入/提取引起的短程石墨疇的破壞。該研究不僅為硬碳材料的鈉儲(chǔ)存機(jī)制提供了新的見(jiàn)解，而且為高性能硬碳材料提供了合理的設(shè)計(jì)策略。

圖2. 不同層間距下Na⁺嵌入硬碳的DFT 計(jì)算

Regulating the Interlayer Spacings of Hard Carbon Nanofibers Enables Enhanced Pore Filling Sodium Storage, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202105303

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