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隨著世界經濟的快速發展，消耗了大量的化石燃料和非環境友好型能源，造成了不可避免的全球氣候問題。尋求和開發新的可持續的綠色能源系統和存儲技術策略越來越受到關注。氫氣被認為是一種零污染的可燃氣體，其中電解水制氫被認為可以使可再生資源能夠持續大規模儲存和工業利用。

一般來說，電解水包括兩個半反應，分別為發生在陽極和陰極的析氧反應(OER)和析氫反應(HER)。它們都是非自發反應，因此需要高效的電催化劑來降低反應的過電位。通常，Ir/Ru氧化物和Pt被廣泛應用于OER和HER，遺憾的是，貴金屬的稀缺性、高成本和較差的穩定性阻礙了其大規模和可持續性。

因此，基于單原子催化劑的優異性能，上海電力大學吳江和劉永生以及加拿大滑鐵盧大學陳忠偉(共同通訊)等人將單原子Co錨定在N摻雜碳納米盒中(Co@CNB-N₄)作為高效的雙功能電催化劑，用于堿性/酸性電解質中的全水解。

?吳江/劉永生/陳忠偉Chem. Eng. J：Co單原子立大功！實現高效全水解！

根據化學組成、微觀結構和理論計算，在制備的樣品中，4N配位的Co@CNB-N₄在堿性介質中具有最好的HER催化性能。基于此，測試了一系列制備的催化劑(Co@CNB-N₄，Co@CNB，CNB-N₄)，包括貴金屬催化劑(Pt/C，20wt%)在堿性電解質中的HER催化活性。Co@CNB-N₄比其他制備的催化劑表現出更好的HER催化活性，僅需要45 mV、85 mV和163 mV即可分別達到10、20和50 mA cm^-2的電流密度。即使與催化劑Pt/C相比，Co@CNB-N₄也表現出非常優異的HER催化性能。

值得注意的是，沒有Co的CNB-N₄的HER催化活性較低，主要是由于聚合材料暴露出的活性位點有限，進一步說明了分散的單原子Co作為活性中心在HER催化過程中的重要作用。為了直觀地評估Co@CNB-N₄的雙功能電催化性能，隨后測試了該催化劑在堿性電解質中的OER催化性能。Co@CNB-N₄具有出色的OER催化性能，在電流密度為10 mA cm^-2時，其過電位僅為250 mV，遠低于Co@CNB(～345 mV)和CNB-N₄(～467 mV)，甚至優于貴金屬基RuO₂(～316 mV)，這在最近報道的過渡金屬基OER電催化劑中也是極好的。

更重要的是，由Co@CNB-N₄組成的雙電極系統在電壓為1.59 V時就可以達到10 mA cm^-2的電流密度，分別比Co@CNB||Co@CNB、CNB-N₄||CNB-N₄、RuO₂||Pt/C低0.151、0.388、0.095 V。

通過密度泛函理論計算研究了Co原子對所制備的Co@CNB-N₄催化劑的催化機理和對催化劑本征活性的影響。Co@CNB-N_x的態密度投影表明，在費米能級附近，Co@CNB-N₄比其他Co@CNB-N_x具有更高的態密度，這表明Co@CNB-N₄的電子轉移和電導率大大提高。此外，通過計算進一步得知，所有引入Co單原子的催化劑都比沒有Co元素的催化劑表現出更好的H和OH結合能力，而Co@CNB-N_x對H和OH的吸附能力隨著配位N的增加而增加。

更吸引人的是，Co@CNB-N₄對水的吸附能力最強，并且在Co@CNB-N₄界面，H₂O解離成H和OH的反應能壘僅為0.3 eV，表明N的引入量對堿性介質中H₂O的解離有顯著貢獻。更重要的是，Co@CNB-N₄(~-0.07 eV)具有比其它催化劑更低的H^*吸附自由能(ΔG_H*)。此外，在這項工作中，Co原子的存在直接促進了pyrr(吡咯)-N的形成，從而促進了HER和OER過程，因為OH^*和H^*的最佳吸附位點分別是Co和pyrr-N。綜上所述，這項工作提供了一種有效的方案，成功地設計出具有合理配位的單原子催化劑，能夠用于HER和OER。

Cobalt single atom anchored on N-doped carbon nanoboxes as typical single-atom catalysts (SACs) for boosting the overall water splitting, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.141435.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.141435.

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