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自發(fā)形成的有序結(jié)構(gòu)，即，自組裝，在自然界中普遍存在。目前，已在不同長度尺度下觀察到，涵蓋了原子和分子系統(tǒng)到微尺度的物體和生命物質(zhì)。通常，分子和生物系統(tǒng)的自有序，涉及短程疏水和范德華相互作用。

在此，來自瑞典查爾姆斯理工大學(xué)的Timur O. Shegai等研究者，介紹了一種基于卡西米爾引力和在水溶液中帶電金屬納米片之間產(chǎn)生的斥力共同作用的微尺度自組裝方法。相關(guān)論文以題為“Tunable self-assembled Casimir microcavities and polaritons”于2021年09月08日發(fā)表在Nature上。

1948年，卡西米爾闡明了真空中完美導(dǎo)體的兩個平行不帶電板之間的引力的性質(zhì)，這些力后來就以他的名字來命名。這些力，即使在沒有任何外部影響的情況下也存在，而且由于零點場波動的結(jié)果，即使在零溫度下也會出現(xiàn)。與卡西米爾的工作并行的是，一種膠體穩(wěn)定性的相關(guān)理論—所謂的DLVO理論(以Derjaguin, Landau, Verwey和Overbeek命名)——也隨之提出來。這一理論的主要包括：引力范德華(vdW)和斥力靜電力。在水溶液中，后者由雙層電勢和Debye-Hückel的屏蔽長度(κ^-1)來表征。隨后，Lifshitz及其同事證明了卡西米爾和vdW力量之間的深層內(nèi)在關(guān)系，并將其擴(kuò)展到真實媒介的適用性。歷史上普遍認(rèn)為，vdW相互作用與短程分離距離有關(guān)，而卡西米爾力與遠(yuǎn)程距離有關(guān)。

在此，研究者利用金納米片膠體體系中卡西米爾和靜電相互作用的結(jié)合，實現(xiàn)了在水溶液和室溫下的自組裝以及可調(diào)微腔。該系統(tǒng)的相互作用圖與DLVO類似，區(qū)別在于近場vdW相互作用被完全延遲的卡西米爾電勢所取代(圖1b)。與通常的短程vdW力不同，遠(yuǎn)程Casimir相互作用需要精確的延遲效應(yīng)，以及合適的納米薄片幾何參數(shù)(厚度遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于橫向范圍)，從而使得系統(tǒng)在長分離距離時實現(xiàn)穩(wěn)定平衡，并在可見光譜范圍獲得光學(xué)Fabry–Pérot共振。

因此，該系統(tǒng)形成了一個自組裝且具有基本模式的光學(xué)Fabry-Pérot微腔，在可見范圍內(nèi)(遠(yuǎn)程分離距離約100-200納米)和可調(diào)諧的平衡配置。此外，通過在微腔區(qū)域放置激子材料，研究者可以實現(xiàn)混合的光-物質(zhì)態(tài)(偏振態(tài))，其性質(zhì)，如耦合強(qiáng)度和本征態(tài)組成，可以通過溶液中配體分子的濃度和光壓實時控制。這些卡西米爾微腔，以作為各種應(yīng)用的敏感和可調(diào)諧平臺，包括光力學(xué)、納米機(jī)械和腔誘導(dǎo)極化化學(xué)等等。

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圖1. 自組裝微腔系統(tǒng)及其運(yùn)行背后的物理機(jī)制

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圖2. 自組裝三聚腔

圖3. 納米薄片靜態(tài)鏡結(jié)構(gòu)中的自組裝空腔和極化子的形成

圖.4 主動可調(diào)微腔和極化子

綜上所述，研究者通過卡西米爾引力和排斥靜電相互作用的聯(lián)合作用，提出了一個光學(xué)微腔和極化子的自組裝平臺。可調(diào)諧微腔在垂直和橫向方向上都高度穩(wěn)定，并在可見光譜范圍內(nèi)表現(xiàn)出明顯的光學(xué)共振。L_eq的標(biāo)準(zhǔn)偏差在室溫下小至1.6 nm，約為平衡腔厚度的1%。長期的空腔穩(wěn)定性也是值得注意的，因為只要它們被監(jiān)測(數(shù)周)，共振就會保持不變。

該平臺，不僅可以實現(xiàn)普通的Fabry-Pérot微腔，還可以實現(xiàn)具有復(fù)雜模態(tài)結(jié)構(gòu)的垂直多鏡聚集體，以及當(dāng)腔體與激子材料(如WSe₂)相互作用時的極化態(tài)的原理證明實現(xiàn)。利用周期性變化的激光對系統(tǒng)進(jìn)行調(diào)制，可以主動控制系統(tǒng)的極化本征態(tài)，使系統(tǒng)處于強(qiáng)耦合狀態(tài)。這些發(fā)現(xiàn)，為探索自組裝卡西米爾微腔作為光力學(xué)、納米機(jī)械、極化化學(xué)和其他有前景的腔誘導(dǎo)應(yīng)用的敏感和可調(diào)諧平臺提供了可能性。更普遍地說，研究者的方法，擴(kuò)展了可用的自組裝方法的工具箱。

文獻(xiàn)信息

Munkhbat, B., Canales, A., Kü?ük?z, B. et al. Tunable self-assembled Casimir microcavities and polaritons. Nature 597,214–219 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03826-3

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03826-3#citeas

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