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樓雄文/于樂Angew: 超組裝TiOx/Zn/N摻雜的碳反蛋白石實現無枝晶鋅負極

金屬鋅因其理論比容量高（820 mAh g^-1）、還原電位低（-0.76 V）、豐度高和毒性低而被認為是鋅離子電池最理想的負極選擇，而不可控的鋅枝晶生長和副反應是制約其商業化的主要因素。

在此，新加坡南洋理工大學樓雄文教授及北京化工大學于樂教授等人通過膠體晶體模板和隨后的逐步拓撲化學反應，開發了一種 TiOx/Zn/N摻雜的碳反蛋白石（表示為 TZNC IO）主體來調節Zn沉積。值得注意的是，具有周期性結構的 3D大孔框架可以精確控制電場分布并最小化局部電流密度，從而在主體內誘導優先鋅沉積。

此外，連通孔內足夠的孔隙空間可以有效調節鋅離子通量并減輕體積膨脹。更重要的是，分布良好的無定形TiO_x和Zn/N摻雜的碳可以作為親鋅位點來降低成核過電位并避免產生氫氣副反應。

圖1. TZNC IO 合成過程示意圖及形態表征

由于豐富的親鋅位點和開放結構，可以實現粒狀鋅沉積。正如預期的那樣，TZNC IO主體在1 mA cm^-2的電流密度下實現了穩定的鍍鋅/剝離，并在450小時內保持長期穩定，形態研究表明TZNC@Zn電極在循環后保持無枝晶表面。

作為概念驗證，由 TZNC@Zn負極和商用V₂O₅正極組裝的水系鋅金屬全電池在0.5 A g^-1的電流密度下提供了332.1 mAh g^-1的高平均放電容量，在電流密度為5 A g^-1時仍保持149.2 mAh g^-1的高放電容量。此外，在5.0 A g^-1下還顯示出超過2000次循環的長壽命，遠優于Zn||V₂O₅電池。

圖2. TZNC@Zn||V₂O₅全電池的電化學性能

Formation of Super-assembled TiO_x/Zn/N-doped Carbon Inverse Opal Towards Dendrite-Free Zn Anodes, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202115649

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