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上大施思齊NSR：能量密度達(dá)554.3Wh/kg，全固態(tài)電池的插層無(wú)鋰正極！

將無(wú)鋰過(guò)渡金屬正極（MX）與鋰金屬負(fù)極配對(duì)是克服當(dāng)前可充鋰離子電池能量密度限制的一個(gè)新興趨勢(shì)。然而，由于長(zhǎng)期被忽視的電壓調(diào)整/相位穩(wěn)定性競(jìng)爭(zhēng)，實(shí)用的無(wú)鋰MX正極的開(kāi)發(fā)受到現(xiàn)有的低電壓概念的困擾。

圖1 通過(guò)p型合金化策略提高M(jìn)X₂正極的電壓

上海大學(xué)施思齊等探討了關(guān)鍵的電壓調(diào)整與相位穩(wěn)定性的競(jìng)爭(zhēng)，這一點(diǎn)以前在正極系統(tǒng)中被忽略了。具體而言，作者提出了一種p型合金化策略，涉及三個(gè)相互關(guān)聯(lián)的階段：分子軌道轉(zhuǎn)化、配體場(chǎng)過(guò)渡和過(guò)渡金屬價(jià)態(tài)變化。

每個(gè)階段都由兩個(gè)改進(jìn)的配體場(chǎng)描述符來(lái)定量描述，這允許調(diào)整電壓與相位穩(wěn)定性的平衡并實(shí)現(xiàn)理想的電壓。這種p型合金化策略與特定的電極材料無(wú)關(guān)。

圖2 2H-V_xC_r2-xS₄的理論Li⁺插層行為

在此基礎(chǔ)上，這項(xiàng)工作成功設(shè)計(jì)了一個(gè)插層型2H-V_1.75Cr_0.25S₄正極，其初始Li⁺插層電壓達(dá)到2.767 V，理論能量密度達(dá)到554.3 Wh kg^-1，打破了歷史記錄。同時(shí)，2H-V_1.75Cr_0.25S₄正極和Li₃PS₄固態(tài)電解質(zhì)界面提供了一個(gè)平滑的Li⁺遷移路徑，從而表現(xiàn)出比傳統(tǒng)氧化物電極更低的界面電阻。

隨后的實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)了其優(yōu)越的電壓和能量密度。總體而言，這項(xiàng)工作提出了通過(guò)電子帶結(jié)構(gòu)工程為全固態(tài)鋰金屬電池設(shè)計(jì)硫化物正極的定制策略，這有助于克服目前商業(yè)正極高度依賴Co/Ni的高成本、稀缺性和集中/不穩(wěn)定的供應(yīng)鏈。

圖3 p型合金化策略中涉及的三個(gè)相/價(jià)演變階段

A customized strategy to design intercalation-type Li-free cathodes for all-solid-state batteries. National Science Review 2023. DOI: 10.1093/nsr/nwad010

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