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橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室AM: 假設(shè)學(xué)習(xí)用于探索自動(dòng)化實(shí)驗(yàn)中的物理發(fā)現(xiàn)

目前，機(jī)器學(xué)習(xí)正迅速成為通過(guò)自動(dòng)化、高通量合成及散射和電子/探針顯微鏡的主動(dòng)實(shí)驗(yàn)進(jìn)行物理發(fā)現(xiàn)的一個(gè)組成部分。反之，這迫切需要開(kāi)發(fā)能夠以最少的步驟探索相關(guān)參數(shù)空間的主動(dòng)學(xué)習(xí)方法。

在此，美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Maxim Ziatdinov, Sergei V. Kalinin等人通過(guò)將結(jié)構(gòu)化高斯過(guò)程（sGP）與強(qiáng)化學(xué)習(xí)（RL）策略相結(jié)合，引入了一種基于假設(shè)和實(shí)驗(yàn)空間共同引導(dǎo)的主動(dòng)學(xué)習(xí)方法并將其命名為假設(shè)學(xué)習(xí)。在主動(dòng)學(xué)習(xí)期間，系統(tǒng)行為的正確模型會(huì)降低所研究系統(tǒng)的整體貝葉斯不確定性。

該方法由短的預(yù)熱階段和探索階段組成，并假設(shè)在參數(shù)空間的隨機(jī)/統(tǒng)一初始化坐標(biāo)處存在多個(gè)測(cè)量值（“種子”測(cè)量值）。預(yù)熱階段的作用是為探索階段產(chǎn)生“動(dòng)力”，因?yàn)橹鲃?dòng)學(xué)習(xí)設(shè)置的目標(biāo)是用最少的步驟來(lái)發(fā)現(xiàn)整體數(shù)據(jù)分布。

此外，還必須向算法提供一個(gè)概率模型列表。這些模型可以作為獨(dú)立的參數(shù)模型，也可以將其包裝到sGP中。在經(jīng)典實(shí)驗(yàn)設(shè)置下，一旦薄膜生長(zhǎng)/材料被合成，該方法就會(huì)自動(dòng)探索其特性并根據(jù)結(jié)果選擇新的探索點(diǎn)（不同的成分或生長(zhǎng)條件）。

圖1. 該方法用于Sm摻雜BiFeO₃樣品的PFM結(jié)果

這種方法非常類似于經(jīng)典的人類驅(qū)動(dòng)的物理發(fā)現(xiàn)，通過(guò)可調(diào)節(jié)參數(shù)的模型來(lái)實(shí)現(xiàn)幾個(gè)替代假設(shè)并在實(shí)驗(yàn)中進(jìn)行測(cè)試。接下來(lái)，作者通過(guò)使用壓電響應(yīng)力顯微鏡（PFM）測(cè)量探索Sm摻雜BiFeO₃中濃度引起的相變展示了這種方法。

總之，該研究所提出的方法為掃描探針或其他成像方法與材料科學(xué)之間的協(xié)同研究提供了強(qiáng)有力的證明。雖然傳統(tǒng)的組合研究受限于對(duì)庫(kù)中材料結(jié)構(gòu)和功能進(jìn)行量化的需要，但這項(xiàng)聚焦X射線方法和掃描探針顯微鏡的最新進(jìn)展提供了一種解決方案。

同時(shí)，本文提出的假設(shè)驅(qū)動(dòng)的高斯過(guò)程框架進(jìn)一步允許物理模型之間的合并和選擇。雖然該方法在此研究中僅針對(duì)1D情況的應(yīng)用，但可直接將其擴(kuò)展到更高維的參數(shù)空間和更復(fù)雜的物理問(wèn)題。

圖2. “自動(dòng)化科學(xué)家”的概念

Hypothesis learning in automated experiment: application to combinatorial materials libraries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202201345

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