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鋰硫（Li-S）電池被認為是下一代鋰電池最有前途的替代品之一。然而，多硫化鋰的溶解和穿梭導致循環穩定性和庫侖效率降低，嚴重阻礙了其實際應用。

為此，華中科技大學王成亮教授等人提出了一種策略，即通過添加特殊添加劑原位合成不溶性有機多硫化物以同時促進氧化還原動力學和抑制多硫化鋰的穿梭。受之前報道工作的啟發，添加劑與鋰鹽陰離子或溶劑分子之間的弱分子間相互作用可以調節鋰溶劑化鞘，這里作者選擇了1,3,5-三甲酰間苯三酚（TFP）作為添加劑與多硫化物陰離子相互作用。

研究表明，添加TFP導致形成了不溶性有機多硫化物，這些有機多硫化物呈納米顆粒聚集體的形式且能夠吸附未轉化的多硫化鋰。因此，該有機多硫化物可以有效地在空間上抑制多硫化鋰的穿梭效應。此外，有機多硫化物作為活性氧化還原介質，顯示出比多硫化鋰更快的S化學氧化還原動力學。

圖1. 不溶性有機多硫化物對多硫化鋰的吸附

通過對穿梭效應的有效空間抑制和對S化學氧化還原動力學的充分調節，當S正極中添加50 wt %的TFP時，其初始容量高于沒有TFP的正極（1219 vs 1134 mAh g^-1）。

結果證實，通過S-S鍵的斷裂和重組形成的有機多硫化物仍然具有電化學活性，因此基于TFP的正極表現出超過300次循環的長期穩定性，CE為 99.59%，容量為847.6 mAh g^-1。甚至，將電解液/硫（E/S）比降低至5 μL mg^-1并將硫負載量提高至3 mg cm^-2時，基于TFP的Li-S電池在0.2 C的電流密度下40次循環后顯示出877.6 mAh g^-1的高容量，并且在超過150次循環后具有87.3%的高容量保持率。

這項研究證明了一種通過不溶性有機多硫化物氧化還原介體實現高效空間和動力學共調節的方法，并闡明了鋰硫電池的實際應用。

圖2. 含TFP的Li-S電池的電化學性能

In Situ Synthesis of Organopolysulfides Enabling Spatial and Kinetic Co-Mediation of Sulfur Chemistry, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c01390

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王成亮ACS Nano: 原位合成有機多硫化物實現鋰硫電池空間/動力學共調節

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