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長期以來，人們都知道粗化銅電極(包括源自氧化亞銅的那些電極)在CO₂過程中對C₂₊產物表現出增強的法拉第效率電還原。然而，這種增強的來源并沒有清晰化。

加州大學伯克利分校Alexis T. Bell、Martin Head-Gordon和斯坦福大學Frank Abild-Pedersen等人對源自氧化亞銅、磷化物、氮化物和硫化物的粗化銅電極進行了理論研究。

Chem. Eng. J.: 粗化銅對提高電還原CO2為C2+產物的選擇性的作用

利用經過仔細基準測試的有效介質理論潛力，開發粗糙電極的幾何模型。通過密度泛函理論，確定關鍵反應中間體的應用偏置依賴結合能分布。

研究人員應用簡單的熱力學模型來評估表面粗糙化對CO₂選擇性的電還原作用。發現粗糙化的方式(即從氧化物、磷化物、硫化物或氮化物開始)會顯著影響結合能分布，并建議設計規則以最大限度地提高對銅上C₂₊產物的選擇性。

研究人員使用局部協調環境計算了每個位點的恒定潛在Cu結合能，以非常低的誤差對GGA-DFT進行基準測試，并發現過度協調的4重空心位點最有可能有活性。

該位點不協調的空洞易形成甲酸鹽，通過串聯催化避免與甲酸鹽的競爭先前已在文獻中得到證實。并開發了比例關系以將這些Cu結合能映射到與CO₂RR相關的吸附質，將其輸入到簡單的選擇性熱力學模型中，以確定粗糙化在增強對C₂₊產物的選擇性方面的作用。

In-Situ Synthesis of Microflower Composed of N-doped Carbon Films and Mo₂C Coupled with Ni or FeNi Alloy for Water Splitting. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI:10.1016/j.cej.2021.131712

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Chem. Eng. J.: 粗化銅對提高電還原CO2為C2+產物的選擇性的作用

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