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具有良好接觸界面的可溶性氧化還原介質 (RM) 被認為是實現高效鋰氧 (Li-O₂ ) 電池的有效方法。然而，氧化RMs從正極的穿梭效應會導致RMs功能的退化和電池循環(huán)穩(wěn)定性降低。

在此，吉林大學徐吉靜教授等人首次將吡咯單體改性的2,2,6,6-四甲基哌啶氧化物 (Py-TEMPO) 錨定到三維多孔自支撐ZnO@C/泡沫鎳 (NF) 導電基底中獲得了ZnO@C@Polypyrrole-TEMPO (PPy-TEMPO)/NF復合材料，可直接用作Li-O₂電池的自支撐正極。

這種新型正極可以結合導電聚合物的優(yōu)點和TEMPO自由基的氧化還原活性，組裝的Li-O₂電池具有6.9 mAh cm^-2的高放電比容量以及與電解液中的4-OH-TEMPO相似的0.6 V低過電位。此外，該電池還具有延長的循環(huán)壽命（≈40次循環(huán)），是溶解在電解液中的4-OH-TEMPO的8倍（5次）。

圖1. ZnO@C@PPy-TEMPO/NF復合材料的機理及表征

此外，作者還研究了錨定TEMPO在提高電化學性能方面的詳細催化機制。該復合正極具有以下優(yōu)點：

（1）NF上的三維陣列多孔結構提供了高比表面積，增加了正極的催化活性中心并容納更多的放電產物；

(2) 導電PPy的高電導率有利于正極的快速電荷傳導和傳質；

(3)導電PPy基底與鋰離子的陽離子-π效應提供大量吸附位點，有助于實現放電產物的“同構生長”；

(4) 成功錨定的TEMPO作為降低電荷過電位的活性RM，可以有效抑制氧化還原介質穿梭效應和鋰負極腐蝕。因此，該研究巧妙的設計和深入的機理研究為解決RM的穿梭效應和設計 Li-O₂電池的先進正極提供了新途徑。

圖2. 基于該復合正極的Li-O₂電池的電化學性能

A TEMPO-grafted multi-functional cathode with strong anchoring ability towards redox mediators for high energy efficiency Li-O₂ batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.11.038

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吉大徐吉靜EnSM：TEMPO接枝多功能正極實現高能效鋰氧電池

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