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鎳磷化物(Ni_xP_y)能夠通過電催化CO₂還原選擇性形成多碳化物(C₃和C₄)。然而，Ni_xP_y的催化活性仍然很低。為了了解該催化劑高選擇性和低活性的根本原因，從而設計出高活性的Ni_xP_y基CO₂還原電催化劑，賓夕法尼亞大學Andrew M. Rappe團隊對Ni₂P上的CO₂RR的機理進行DFT計算。

作者證明通過Ni₂P上的HCOO*中間體形成C1(甲酸鹽)和多碳產物(甲基乙二醛和2,3-呋喃二醇)。本文提出的機制提供了形成多碳產物的替代途徑，并且不涉及HOCO*中間體的途徑。

在之前的實驗中觀察到，這種途徑成功地解釋了對C₃和C₄產物的高選擇性(和低活性)。本文的結果確定了優化CO₂*彎曲和H*在CO₂活化過渡態和HCOO*到HCOOH*轉化步驟中從Ni₃空心到Ni頂部位點的遷移，從而提高催化活性。

另外，作者發現Ni₂P表面的強H親和力和多個H結合位點，可以作為H*的局部儲庫，而H*能夠還原和氫化CO₂RR中間體。此外，通過空心位置的H吸附進行表面重建，為中間體(如HCOO*和H₂CO*)創造了熱力學驅動的C-C耦合。

因此，催化劑表面的H親和力可以影響CO₂RR能量學。同時，作者發現表面氫化物轉移、表面氫化、擴散和自縮合反應等熱步驟是Ni₂P上電化學CO₂RR機理的組成部分。這些發現意味著熱步驟和電化學步驟的同步工程可以設計用于對多碳產品具有高選擇性的更具活性的CO₂RR催化劑的新型材料。

Mechanistic insights into CO₂ electroreduction on Ni₂P: Understanding its selectivity toward multicarbon products. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03639

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ACS Catal.: 了解Ni2P上CO2電還原的機理：其對多碳產品的選擇性

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