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?上硅所ACS Catalysis: W18O49相變增強溢出效應，有效促進氫氧化反應

氫溢出被認為是氫氧化反應(HOR)中最重要的影響之一，其中氫分子首先被吸附和解離，在金屬表面形成H*物種，然后擴散到載體表面，在那里氫分子不能被解離。這種現(xiàn)象有助于通過協(xié)同金屬和基質(zhì)的優(yōu)勢來區(qū)分氫吸附和解吸，以及減少貴金屬的使用量。然而，因為缺乏可控的合成方法，對氫溢出機制的全面和深入的理解仍然存在爭議。

基于此，中科院上海硅酸鹽研究所崔香枝和Tian Han等利用熱還原法制備了Ni單原子修飾的W₁₈O₄₉(WO_2.72)納米球，并用所得的Ni-WO_2.72-T (1.20 wt% Ni)作為探針催化劑研究了其氫溢出效應。

電化學性能測試結果顯示，Ni-WO_2.72-T和WO_2.72催化劑在氫飽和條件下的HOR電流密度比在氮飽和條件下的HOR電流密度高得多，這表明陽極電流確實是由氫氧化產(chǎn)生的。Ni-WO_2.72-T的HOR峰電流密度為4.2 mA cm^?2，高于純WO_2.72(2.7 mA cm^?2)，表明引入Ni后HOR催化活性大大提高。

此外，Ni-WO_2.72-T的HOR電流密度在50000次循環(huán)后僅顯示2.3%的衰減，并且其在1000 ppm CO/H₂氣體中的峰值電流密度也沒有明顯的衰減。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，有利的氫還原性能和抗CO中毒性能可歸因于以下效應：

1.從鎳單原子到WO_2.72載體的電子轉移導致正電荷中心鎳上的氫氣活化；

2.WO_2.72和H_XWO_2.72之間的可逆相變促進了H*從Ni向WO_2.72的轉移；

3.在氫氧化反應過程中，WO_2.72表面形成大量的羥基，這些羥基能夠與被吸附的CO快速反應，使活性中心重新暴露，從而增強抗CO中毒的能力；

4.Ni-WO_2.72-T對H*中間體的解離起促進作用，提高了HOR性能。綜上，該項工作通過對WO_2.72的可逆相變研究，驗證了HOR過程中的氫溢出效應，從而為新型催化劑的設計提供了理論基礎。

Strengthening the Hydrogen Spillover Effect via the Phase Transformation of W18O49 for Boosted Hydrogen Oxidation Reaction. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c04174

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