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應(yīng)力失效和固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）的持續(xù)生長是導(dǎo)致硅負(fù)極鋰離子電池失效的主要因素。傳統(tǒng)的多孔結(jié)構(gòu)通常會導(dǎo)致Si材料的強(qiáng)度和振實(shí)密度降低。由于Si的高熔點(diǎn)和化學(xué)穩(wěn)定性，制備其多孔結(jié)構(gòu)的方法有限。

四川大學(xué)郭孝東、吳振國等提出了一種制備具有高強(qiáng)度核和高孔隙率殼的核殼梯度多孔Si的方法。

川大郭孝東/吳振國AFM：高強(qiáng)度核、高孔隙率殼的核殼梯度多孔硅負(fù)極

圖1. 材料制備

具體的制備工藝是在Mg₂Si合金顆粒表面引入十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）并用SiO₂包覆。CTAB在加熱過程中首先分解蒸發(fā)，然后Mg向外遷移并與SiO₂反應(yīng)生成Si和MgO，最后利用鹽酸蝕刻。核殼梯度多孔結(jié)構(gòu)具有三個(gè)吸引人的特點(diǎn)：

i)殼層的多孔體系為鋰嵌入過程中Si的體積膨脹提供了足夠的空間，保證了SEI膜的穩(wěn)定存在；

ii) 殼層中孔隙率更顯著的梯度孔結(jié)構(gòu)有效提高了顆粒內(nèi)Li⁺的傳輸效率；

iii)在充放電過程中，顆粒的核受到巨大的應(yīng)力變化，而核的致密高強(qiáng)度結(jié)構(gòu)提供了整體顆粒設(shè)計(jì)的穩(wěn)定性。

川大郭孝東/吳振國AFM：高強(qiáng)度核、高孔隙率殼的核殼梯度多孔硅負(fù)極

圖2. 不同Si負(fù)極的形貌及結(jié)構(gòu)表征

實(shí)驗(yàn)顯示，具有核殼梯度多孔結(jié)構(gòu)的Si負(fù)極材料表現(xiàn)出1 A g^-1下循環(huán)100次后2127 mAh g^-1 (1488 mAh cm^-3)的放電容量、2 A g^-1下循環(huán)500次后超過1059 mAh g^-1的循環(huán)穩(wěn)定性，以及4 A g-1下1916 mAh g^-1的倍率容量。

這些結(jié)果表明，核殼梯度多孔結(jié)構(gòu)提供了一種新的研究策略來解決充放電過程中硅基負(fù)極材料的應(yīng)力斷裂和連續(xù)SEI增長。

川大郭孝東/吳振國AFM：高強(qiáng)度核、高孔隙率殼的核殼梯度多孔硅負(fù)極

圖3. 核殼梯度多孔結(jié)構(gòu)Si負(fù)極的電化學(xué)性能

A Unique Structure of Highly Stable Interphase and Self-Consistent Stress Distribution Radial-Gradient Porous for Silicon Anode. Advanced Functional Materials ( IF 18.808 ) Pub Date : 2021-12-14 , DOI: 10.1002/adfm.202107897

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