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由于電極結構設計和構造面臨的挑戰，鋰離子電池尚未實現其全部性能，即允許其整個內部體積可逆地用于離子存儲。由相同材料和相同規格構成的電極，僅在組成顆粒的尺寸和幾何形狀方面有所不同的情況下，在極化、應力積累和容量衰減方面卻表現出驚人的差異。

美國普渡大學Partha P. Mukherjee、德克薩斯農工大學Sarbajit Banerjee、德國達姆施塔特工業大學Bai-Xiang Xu等采用原位同步輻射X射線衍射和能量色散X射線衍射(EDXRD)，以V₂O₅作為模型相變正極，探討了鋰化誘導相變的顯著顆粒幾何依賴性改性的機制起源。

圖1 塊體和納米球V₂O₅(NS V₂O₅)的形態學和電化學表征

在此，作者觀察到相位共存區的明顯調制是顆粒幾何形狀的函數。研究顯示，與納米尺寸的電極相比，由微米尺寸顆粒組成的電極表現出更大的可接近容量損失和更大的應力積累。

這兩種現象都可直接歸因V₂O₅的（瞬態）鋰化相圖的顯著改變，以及由于幾何形狀相關的成核和傳輸限制在微米級V₂O₅顆粒中形成的更大的相異質性。

圖2 原位同步輻射XRD測試

空間分辨EDXRD測試表明，顆粒幾何形狀強烈地改變了多孔正極結構的彎曲度。包含微米級薄片的電極結構中，更大的離子傳輸限制導致整個電極厚度上相當大的鋰化異質性。這些見解確立了亞穩相狀態和電極彎曲度的顆粒幾何相關改性作為實現插層正極前景的關鍵設計原則。

圖3 （瞬態）鋰化相圖的顆粒幾何相關性

Effect of crystallite geometries on electrochemical performance of porous intercalation electrodes by multiscale operando investigation. Nature Materials 2021. DOI: 10.1038/s41563-021-01151-

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Nat. Mater.：微晶幾何形狀對多孔插層電極電化學性能的影響

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