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AEM：原子級調(diào)控二維ReSe₂作為促進光催化的通用平臺

通過光催化分解水產(chǎn)生太陽能氫(H₂)實際上是有前途的、環(huán)境友好的和可持續(xù)的。因此，理解如何在原子水平上可控地設(shè)計光催化劑是很重要的。

這里，阿德萊德大學(xué)喬世璋教授等人報告了缺陷ReSe₂納米片(NSs)的原子級工程，以顯著促進各種半導(dǎo)體光催化劑(包括TiO₂、CdS、ZnIn₂S₄和C₃N₄)上的光催化H₂演化。

圖?材料結(jié)構(gòu)及性能表征

先進的表征，如原子分辨率像差校正的掃描透射電子顯微鏡(AC-STEM)、基于同步加速器的X射線吸收近邊緣結(jié)構(gòu)(XANES)、原位X射線光電子能譜(XPS)、瞬態(tài)表面光電壓(SPV)光譜和瞬態(tài)光致發(fā)光(PL)光譜以及理論計算證實了強耦合的ReSe₂/TiO₂界面和缺陷ReSe₂ NSs的大量原子級活性位點導(dǎo)致了ReSe₂/TiO₂活性的顯著提高。該工作不僅首次實現(xiàn)了ReSe₂ NSs作為一個多功能平臺的原子級工程，以顯著提高不同光催化劑的活性，更重要的是，強調(diào)了原子級合成和探索二維材料用于能量轉(zhuǎn)換和存儲的重要性。

Ran, J., Chen, L., Wang, D., Talebian-Kiakalaieh, A., Jiao, Y., Adel Hamza, M., Qu, Y., Jing, L., Davey, K. and Qiao, S.-Z. (2023), Atomic-Level Regulated Two-Dimensional ReSe2: A Universal Platform Boosting Photocatalysis. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2210164. https://doi.org/10.1002/adma.202210164

JACS：用于高倍率硫基含水鋅電池的2D介孔親鋅分子篩

硫（S）基含水系鋅電池（SZBs）具有高容量、有競爭力的能量密度和低成本的優(yōu)點，受到科研人員的廣泛關(guān)注。在高電流密度下，負(fù)極極化嚴(yán)重降低了SZBs的壽命和能量密度。

阿德萊德大學(xué)喬世璋教授等人報道了一種利用集成的酸輔助受限自組裝方法（ACSA）構(gòu)建的二維（2D）介孔材料，以闡明2D介孔親鋅（Zn）分子篩（2DZS）為動力學(xué)界面。通過引入乙酸（HOAc）等弱配位酸防止單前驅(qū)體預(yù)沉淀，并采用甘油限制水平方向的自組裝，得到了2D介孔親Zn分子篩（2DZS）。所制備的2DZS具有開放的介孔結(jié)構(gòu)，介孔尺寸小，疏水性強，親Zn位點豐富。因此，2DZS界面在降低成核和平臺過電位方面發(fā)揮了雙重作用：（1）通過開放的親Zn通道加速Zn²⁺擴散動力學(xué)；（2）通過顯著的溶劑-鞘篩分效應(yīng)抑制HER和枝晶生長。

圖?電化學(xué)性能測試

測試結(jié)果表明，在電流密度為20 mA cm^-2時，負(fù)極極化電位降低到48 mV。與優(yōu)化后的硫正極（OS||Zn@2DZS電池）組裝后，在電流密度為1 A g^-1時極化從1 V降低到0.42 V，而能量密度提高到866 Wh kg_sulfur^–1。此外，即使在8 A g^-1的超高電流密度下，OS||Zn@2DZS電池仍實現(xiàn)了652 mAh g^-1的高可逆容量和超過10000次循環(huán)的破紀(jì)錄壽命，而在前5000次循環(huán)后容量保持率為94.5%。

2D Mesoporous Zincophilic Sieve for High-Rate Sulfur-Based Aqueous Zinc Batteries.?J. Am. Chem. Soc.,?2023, https://doi.org/10.1021/jacs.2c13540.

ACS Catalysis：穩(wěn)定氧化態(tài)二氧化錫在大電流密度下高選擇性CO₂電還原成甲酸鹽

盡管電催化CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)生成甲酸鹽已經(jīng)取得了重大進展，但在工業(yè)水平的電流密度下實現(xiàn)高電池能量效率仍然是該技術(shù)大規(guī)模應(yīng)用的瓶頸。二氧化錫是一種很有前途的甲酸生產(chǎn)電催化劑，但受到高還原電位下不穩(wěn)定氧化態(tài)的限制，導(dǎo)致催化劑重構(gòu)和失活。

阿德萊德大學(xué)喬世璋教授和鄭堯副教授等人提出了一種原子摻雜策略(通過Cu、Bi或Pt)來觸發(fā)二氧化錫晶格中氧空位的出現(xiàn)，并在CO₂RR期間穩(wěn)定二氧化錫的氧化態(tài)。因此，在商業(yè)液流電池中，在高達500mA·cm^-2的寬范圍電流密度下，最佳的摻銅二氧化錫可以保持> 80%的高甲酸鹽法拉第效率和大約50-60%的電池能量效率，超過了大多數(shù)報道的工作。

圖?機理分析

一組原位光譜測量和受控電化學(xué)測試表明，由Cu/Bi/Pt單原子的參與誘導(dǎo)的氧空位是穩(wěn)定SnO₂以及促進甲酸根相關(guān)的*OCHO反應(yīng)中間體的吸附的關(guān)鍵。作者在一系列摻雜的二氧化錫催化劑上，建立了氧空位濃度與CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸鹽之間的定性關(guān)系。

Stabilizing Oxidation State of SnO2 for Highly Selective CO2 Electroreduction to Formate at Large Current Densities.?ACS Catal. 2023, 13, XXX, 3101–3108, https://doi.org/10.1021/acscatal.3c00123.

AEM：金屬釩二硒化物用于-40°C的低溫電池

電極材料在-20°C及以下的低溫下電子和離子導(dǎo)電性差，這嚴(yán)重阻礙了電池在寒冷條件下的發(fā)展。

阿德萊德大學(xué)喬世璋教授等人首次報道層狀結(jié)構(gòu)的金屬釩二硒化物(1T-VSe₂)用作低溫Mg²⁺/Li⁺混合電池的陰極材料。1T-VSe₂在選定的溫度下表現(xiàn)出高電子電導(dǎo)率和快速離子擴散動力學(xué)，1T-VSe₂/Mg電池在-40°C的溫度下工作非常安全。

圖?電化學(xué)性能測試

該電池在500次循環(huán)后容量保持率為97%，比已報道的鎂基電池性能更好。作者使用通過operando同步加速器X射線衍射、非原位X射線吸收光譜和DFT計算的組合實驗和理論，證實了弱的Jahn-Teller畸變對電極的動力學(xué)、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和高電子電導(dǎo)率有顯著貢獻。在原子水平上理解這一機制，為設(shè)計低溫電池的高性能電極材料提供了有價值的指導(dǎo)。

Xu, X., Ye, C., Chao, D., Davey, K., Qiao, S.-Z., Initiating Jahn–Teller Effect in Vanadium Diselenide for High Performance Magnesium-Based Batteries Operated at ?40?°C. Adv. Energy Mater. 2023, 2204344. https://doi.org/10.1002/aenm.202204344

ACS Nano：通過反催化界面抑制高效含水鋅離子電池的析氫

由于水基電解質(zhì)的安全性和成本低，含水鋅離子電池為大規(guī)模能量儲存提供了實際前景；此外，通過直接使用Zn金屬作為負(fù)極，顯著簡化了制造過程。然而，由于近負(fù)極表面水離解而產(chǎn)生的氫氣阻礙了它們的大規(guī)模應(yīng)用。

阿德萊德大學(xué)喬世璋教授等人報道了通過CuN₃-配位石墨碳氮化物(CuN₃–C₃N₄)反催化界面抑制析氫反應(yīng)，以實現(xiàn)高效含水鋅離子電池。

圖?作用機制示意圖

基于原位氣相色譜和原位同步加速器X射線衍射光譜，作者證明了析氫反應(yīng)觸發(fā)了Zn₄SO₄(OH)₆·xH₂O的形成。原位紅外光譜和密度泛函理論模擬的結(jié)合已經(jīng)證明能夠穩(wěn)定近表面H₃O⁺物種，并通過用于氫析出反應(yīng)抑制的反催化界面調(diào)節(jié)H*中間體的吸附。

因此，反催化界面極大地提高了鋅電鍍/剝離的庫侖效率，5500次循環(huán)的庫侖效率達到99.7%，在1mA cm^-2和1 mAh cm^-2下的循環(huán)可逆性超過1300 h。通過反催化界面，全電池在1C下經(jīng)過400次循環(huán)后顯示出98.3%的優(yōu)異庫侖效率。這些發(fā)現(xiàn)為高效鋅離子電池的目標(biāo)設(shè)計提供了戰(zhàn)略性的見解。

Suppressing Hydrogen Evolution via Anticatalytic Interfaces toward Highly Efficient Aqueous Zn-Ion Batteries. ACS Nano 2023, https://doi.org/10.1021/acsnano.2c12587

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