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ACS Catalysis：光電化學(xué)水分解過程中α-Fe2O3/Ni(Fe)OOH界面處自發(fā)形成的FeOOH

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ACS Catalysis：光電化學(xué)水分解過程中α-Fe2O3/Ni(Fe)OOH界面處自發(fā)形成的FeOOH

近幾十年來，α-Fe2O3/NiFeOOH界面在決定赤鐵礦析氧反應(yīng)(OER)機(jī)制方面的作用一直被激烈爭論，但該界面的化學(xué)特性及其功能仍然不明確。
因此，烏得勒支大學(xué)Frank M. F. de Groot和Ahmed S. M. Ismail等使用原位X射線吸收光譜來研究光電化學(xué)OER過程中α-Fe2O3/NiFeOOH界面處的界面動(dòng)力學(xué)。
ACS Catalysis：光電化學(xué)水分解過程中α-Fe2O3/Ni(Fe)OOH界面處自發(fā)形成的FeOOH
科研人員對在光電化學(xué)OER過程中的α-Fe2O3/Ni0.8Fe0.2OOH光陽極進(jìn)行了原位XAS分析，觀察到界面FeOOH層的自發(fā)形成。由于在光照下進(jìn)一步加速該層的形成，科研人員認(rèn)為該層的形成有利于NiFeOOH從赤鐵礦中提取光生空穴以及通過其多孔結(jié)構(gòu)促進(jìn)電解液離子與界面相互作用。
正如之前的研究所觀察到的，這種界面FeOOH層可能在表面鈍化和從赤鐵礦中有效提取空穴中發(fā)揮作用，這導(dǎo)致OER過程中產(chǎn)生高光電流。
ACS Catalysis：光電化學(xué)水分解過程中α-Fe2O3/Ni(Fe)OOH界面處自發(fā)形成的FeOOH
然而，由于界面FeOOH層本質(zhì)上較差的導(dǎo)電性，它還通過阻止和減緩這些空穴向NiFeOOH 的傳輸，從而延遲了NiFeOOH上OER的啟動(dòng)。當(dāng)界面FeOOH層的厚度增加時(shí)，這種不利影響變得更加嚴(yán)重。
綜上，本工作提出了一個(gè)模型，其中NiFeOOH主要充當(dāng)OER催化劑和從赤鐵礦中提取空穴的促進(jìn)劑，而界面FeOOH層充當(dāng)表面鈍化和空穴積累覆蓋層。
Detection of Spontaneous FeOOH Formation at the Hematite/Ni(Fe)OOH Interface During Photoelectrochemical Water Splitting by Operando X-ray Absorption Spectroscopy. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c02566

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