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?ACS Catalysis: 剖幽析微！揭示In2O3-金屬界面上高甲醇選擇性的原子結構起源

CO₂加氫制甲醇具有減少碳排放和在一次反應中生產有價值的化學品的潛力，因此其具有重要的環境和經濟意義。與未改性的傳統Cu/ZnO/Al₂O₃催化劑相比，氧化銦基催化劑的甲醇選擇性提高了一倍(從30-50%提高到60-100%)。值得注意的是，雖然甲醇收率有所提高，但是對于分散在氧化銦(M/In₂O₃，M=Pd，Ni，Au等)上的各種活性金屬催化劑，盡管添加的金屬具有不同的化學性質，其選擇性仍然與普通In₂O₃相似。

為了研究這種行為背后的現象，布魯克黑文國家實驗室Ping Liu和José A. Rodriguez等使用RuO₂/In₂O₃作為模型催化劑來研究活性中心的動態性質。AP-XPS、原位XAFS和TR-XRD結果表明，RuO₂/In₂O₃催化劑在反應環境中的結構具有高度的動態性。

具體而言，在反應條件下，Ru納米粒子促進了In₂O₃的還原，從而產生了具有氧空位的In₂O_3-x；在一定濃度的氧空位作用下，In₂O_3-x會遷移到Ru團簇表面，形成熱力學驅動的包覆結構。

由RuO_x和In₂O_3-x聚集體修飾的Ru⁰納米顆粒組成的獨特的包覆結構，可以通過阻斷Ru⁰位點來抑制CH₄的形成，同時產生界面RuO_x?In₂O_3-x位點可用于CO₂選擇性加氫制甲醇。與普通In₂O₃相比，所制備的催化劑的甲醇選擇性由62.4%提高到74.7%，產率由0.25提高到0.59 g_MeOH h^?1 g_cat^?1。

密度泛函理論(DFT)計算表明，在氧空位形成、CO₂活化以及進一步轉化為甲醇等方面，In₂O_3-x覆蓋層比本體In₂O₃具有更高的活性，這是導致活性增強的原因。總的來說，這項工作揭示了In₂O₃基催化劑對反應環境響應的動態結構，為合理設計選擇性合成甲醇的材料提供了指導。

Atomic Structural Origin of the High Methanol Selectivity over In₂O₃–Metal Interfaces: Metal–Support Interactions and the Formation of a InOx Overlayer in Ru/In₂O₃ Catalysts during CO₂ Hydrogenation. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c06029

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