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西交/南航AEM：非晶態(tài)CoBOx/NiSe異質結高效且pH穩(wěn)定水電解

合理化非貴金屬pH值穩(wěn)定的電催化劑是多場景制氫定制的關鍵優(yōu)先事項。基于此，西安交通大學戴正飛教授和Thangavel Sakthivel、南京航空航天大學彭生杰教授（共同通訊作者）等人報道了一種非晶態(tài)CoBO_x/NiSe異質結，用于高效且pH穩(wěn)定的水電解。

在堿性電解質下，其在電流密度為10 mA cm^?2下實現(xiàn)了超Pt HER（14.5 mV）和OER（229.1 mV）的超低過電位，并達到了2 A cm^?2的工業(yè)級OER電流密度，水電解以1.48V的低η₁₀電壓穩(wěn)定輸送。

通過DFT計算，作者從理論上推導了CoBO_x/NiSe異質結中的d/p-帶中心規(guī)則，以由NiSe(110)和CoBO_x(002)晶體面構建的CoBO_x/NiSe異質結為模型。

通過電子態(tài)密度（DOS）發(fā)現(xiàn)，對比純體系，異質結在費米能級附近表現(xiàn)出更高的電子密度，更有利于電子傳輸。CoBO_x/NiSe結構沿Z方向的平均電位分布，表明了從CoBO_x到NiSe的電子溢出。

此外，作者還計算了表面暴露的Co、B和O原子的ε_d和ε_p，發(fā)現(xiàn)這三種原子的價電子軌道相互雜化。相對于CoBO_x、CoBO_x/NiSe結構的ε_Co-d中心下移，ε_O-p和ε_B-p中心上移，因此異質結中d-p能帶中心差值（ε_Co-d-ε_O-p和ε_Co-d-ε_B-p，記為Δε_d-p）減小。

這些結果證實了CoBO_x/NiSe界面上的電荷再分配可以有效地調節(jié)系統(tǒng)的表面電子結構，而增強的d-p帶中心接近度將為電催化改善帶來更平衡的中間產(chǎn)物（H*、OOH*）的吸附/解吸。

Enhancing the d/p-Band Center Proximity with Amorphous-Crystalline Interface Coupling for Boosted pH-Robust Water Electrolysis. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202203797.

https://doi.org/10.1002/aenm.202203797.

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