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非催化氣固反應在化學和冶金工業中很容易發現，其具有重要的工業意義。一般來說，因為其所涉及的變量很多，包括復雜的混合氣氛、氣體分子向固體表面的轉移、氣體/固體界面的化學反應以及在反應和固體上產物形成過程中固體表面的大小、形狀和微觀結構的變化，用于評估內在動力學的實驗不能揭示真正的機制。

特別地，在氣固界面上的化學反應是確定整個反應速率規律的關鍵步驟，通常假定不可逆地發生，因為平衡完全轉移到反應產物上。在該項工作中，研究人員證明了這種不可逆性的假設被過分簡化了，并且存在反應的反向元素發生的條件下，即使在純進氣的簡單情況下仍有利于反應的前進方向。

具體而言，紐約州立大學賓漢姆頓分校周光文課題組以CO₂氧化Ni制備NiO為例，從CO氣體產物的反作用出發，論證了反向元素的存在導致NiO還原。利用環境透射電子顯微鏡(TEM)在樣品區流動CO₂氣體，在高溫下激活CO₂和Ni之間的反應，同時在時間和空間上分辨氣固界面局部原子構型的動態變化。

通過在原子尺度進行觀察，研究人員捕捉到了在遠離化學平衡的條件下同時發生的NiO生長的正向反應和NiO還原的反向反應。由于在高溫高壓的反應條件下探測氣固界面局部原子構型的快速動力學過程存在困難，這一現象一直沒有得到認識。

通過原位顯微觀察和密度泛函理論(DFT)計算相結合，研究人員發現氧化過程是通過沿階梯邊緣優先吸附CO₂而發生的，導致NiO層的階梯流動生長，平坦的NiO表面上Ni原子的存在促進了NiO層的成核。同時，NiO的還原是通過CO的優先階梯邊緣吸附導致原子階梯的后退運動而發生的，NiO表面存在Ni空位有利于CO吸附誘導的表面點蝕。

這些結果顯示了由共存的正向和反向反應元素所誘發的豐富的氣固表面反應動態學，并且通過控制氣體環境或固體表面的原子結構來引導反應朝預期的方向進行。該項工作所展示的現象具有廣泛的相關性，并且具有相當大的實際重要性，因為可逆步驟的存在預計將導致通過不可逆假設對廣泛的非催化氣固反應的總轉化率的預測大大偏離。

Atomistic Origins of Reversible Noncatalytic Gas–Solid Interfacial Reactions. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c10083

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?周光文JACS：揭示可逆非催化氣固界面反應的原子起源

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