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“氫經濟”使得從過度依賴化石燃料過渡到應用可再生能源體系，從而使氫在可持續能源的未來中發揮主導作用。電化學全解水是生產純氫燃料的最有效方法之一，但限制其廣泛應用的主要障礙是缺乏既可用于析氫反應(HER)又可用于析氧反應(OER)的高活性、低成本電催化劑。對于OER電催化劑，已經探索了過渡金屬(例如：Fe，Co和Ni)基化合物，對于OER是足夠的，但在堿性條件下的HER活性卻是較差的，反之亦然。

低成本、高效的雙功能OER/HER電催化劑仍缺乏實際應用，因此，天津大學梁硯琴和姜輝以及南開大學龍官奎(共同通訊)等人采用激光輔助鋁(Al)摻雜的方法，構建了由Ni₂Al₃和Ni₃Fe組成的Ni₁₈Fe₁₂Al₇₀催化劑并且實現了高效全水解。

本文采用標準的三電極系統，在堿性水溶液(1.0 M KOH)中以及室溫下評估了電催化劑的HER性能。與Ni₆₀Fe₄₀相比，Al的摻雜顯著提高了Ni₁₈Fe₁₂Al₇₀的催化活性。值得注意的是，Ni₃₀Al₇₀和Ni₁₈Fe₁₂Al₇₀的極化曲線有很大的重疊，這表明Ni₂Al₃是HER催化的主要活性位點，因為Ni₃₀Al₇₀和Ni₁₈Fe₁₂Al₇₀都含有Ni₂Al₃相。

此外，隨著Al含量的增加，NiFeAl催化劑的催化性能逐漸提高，但當Al的原子比大于70時，催化活性沒有明顯提高，Ni₃₀Fe₂₀Al₅₀活性較差的原因是惰性原子Ni和Fe含量較高。設計的Ni₁₂Fe₁₈Al₈₀和Ni₆Fe₄Al₉₀的HER性能優于Pt/C，Ni₁₂Fe₁₈Al₈₀具有優越的HER活性(31 mV@10 mA cm^-2，188 mV@100 mA cm^-2)和抗壓強度(1.74 MPa)，表明Ni₁₂Fe₁₈Al₈₀是一種很有希望的電催化劑。

更有趣的是，與其他可用的雙功能催化劑相比，Ni₁₂Fe₁₈Al₈₀顯示出出色的HER活性。電催化劑的OER催化活性也在相同的堿性電解質中采用傳統的三電極系統進行測試。Ni₁₈Fe₁₂Al₇₀納米孔催化劑比Ni₆₀Fe₄₀和Ni₃₀Al₇₀具有更高的催化活性(255 mV@10 mA cm^-2，345 mV@100 mA cm^-2)。此外，將Ni₁₈Fe₁₂Al₇₀同時作為堿性全水解系統的陰極和陽極電極時，只需要1.54 V的電壓就可以實現10 mA cm^-2的電流密度。同時，全水解系統在100小時內表現出良好的電化學穩定性。

經過進一步進行密度泛函理論(DFT)計算，了解了Ni₃Fe和Ni₂Al₃對HER和OER性能的協同作用。HER和OER反應的自由能路徑表明Ni₂Al₃和Ni₃Fe的結合可以誘導合金同時表現出HER和OER性能。對于HER反應，當H原子吸附在Al原子上時，勢壘很高(0.30 eV)。同時，當^*H直接吸附在Ni原子上時，勢壘降低到0.104 eV。然而，當H原子吸附在異質結處的Al和Ni原子之間時，勢壘進一步降低到0.081 eV，這直接證實了Ni₂Al₃和Ni₃Fe對HER性能(活性和穩定性)的協同作用。

對于OER，計算得到的在0和1.23 V vs.RHE時的勢壘值分別為2.05和0.84 eV。^*OH在Ni₁₈Fe₁₂Al₇₀上的穩定吸附位點在Ni和相鄰Fe原子之間，這降低了^*OH的吸附能，從而提高了OER性能。因此，合金中的Ni原子同時作為HER和OER的活性位點，可以通過調節其化學環境來靈活調節吸附能力和勢壘。本研究為制備適合大規模、低成本生產的NiFeAl雙功能催化劑提供了一種策略。

Alloying-Triggered Phase Engineering of NiFe System via Laser-Assisted Al Incorporation for Full Water Splitting, Angewandte Chemie International Edition, 2023, DOI: 10.1002/anie.202300800.

https://doi.org/10.1002/anie.202300800.

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