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電荷傳輸是主導電池性能的一個關鍵過程，正極、負極和電解質的微觀結構在引導電池內部的離子和/或電子傳輸方面起著核心作用。合理設計沿電荷傳輸方向具有不同微觀結構的電池關鍵部件，以實現最佳的局部電荷傳輸動力學，可以補償反應極化，從而加速電化學反應動力學的發展。

德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華、石溪大學Esther S. Takeuchi、中國海洋大學王煥磊等介紹了電荷傳輸機制的原理及其對電池性能的決定性作用，然后討論了電荷傳輸調節與電池微觀結構設計之間的相關性。接著總結了梯度正極、鋰金屬負極和固態電解質的設計策略。最后提供了梯度設計的未來方向和前景，以實現實際可用的高能量和高功率密度的電池。

圖1 正極、鋰負極和SSE的梯度設計策略概述

作者總結了專注于調節電荷傳輸行為以提高能量/功率密度的梯度電池設計。在在多孔電極中，R_ion和R_e需要分別在隔膜/電極和電極/電流間最小化，梯度孔隙結構和梯度電子傳導性設計被用來分別調節R_ion和R_e。

梯度活性物質也通過縮短電化學反應過程中的綜合離子擴散距離來促進反應動力學的發展。鋰宿主的引入為無孔鋰金屬負極提供了鋰擴散途徑，復合鋰負極中親鋰性和電場的梯度設計通過引導鋰離子擴散和成核可抑制”頂部生長”模式和鋰枝晶生長。梯度或不對稱設計也賦予了固態電解質（SSE）更寬的電化學窗口，更好的界面穩定性，更高的離子傳導性和機械強度。

圖2 正極中的梯度孔結構設計

盡管對關鍵電池組件梯度設計的持續研究已經取得了很大進展，但某些科學挑戰仍未解決，這需要更基礎的研究。

（1）科學研究。基于物理的模型是一種有價值的工具，可以深入了解物理過程，例如反應動力學、電荷傳輸動力學和超出實驗數據范圍的結構演化。采用最新理論發展和實驗數據集的高級建模對于闡明梯度電池組件的反應動力學至關重要。表征微觀結構及其在運行過程中的演變對于了解性能和指導關鍵部件的先進設計是必不可少的。

圖3 鋰金屬負極的梯度設計

（2）工程優化。迫切需要大質量負載電極來實現500 Wh kg^-1的能量密度目標。對于Li-NMC電池，實現這一目標的最小正極負載為30-40 mg cm^-2。由于緩慢的電荷傳輸動力學和減弱的機械強度，厚電極需要新的制備技術。需要更廣泛的方法來精確控制低彎曲度電極的結構，并且應該仔細評估微觀結構和性能之間的相互作用，以便為先進的電池設計提供進一步的指導。對于鋰負極，為與30–40 mg cm^-2正極配對，鋰金屬的量需要減少到≈4 mg cm^-2，對應于75 μm厚（假設N/P比=2）。

為此，鋰主體的重量分數需要最小化，在這方面，具有親鋰性和電子導電性雙重梯度的輕質碳質主體或聚合物主體在能量密度方面是有利的。同時，厚度減小的鋰主體的機械穩健性甚至柔韌性仍然是一項關鍵需求。另一方面，復合鋰的制造工藝需要更具可擴展性和成本效益。此外，除了離子電導率和界面穩定性，決定固態電池反應動力學和能量密度的另一個關鍵參數是SSE的厚度。理論分析表明，SSE需要20 μm或更薄，才能與當前的聚合物隔膜競爭。設計具有理想梯度和足夠機械強度的薄SSE對于實現高能量/功率固態電池至關重要。

圖4 對梯度電池設計未來研究的展望

Gradient Design for High-Energy and High-Power Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202202780

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余桂華/王煥磊等AM：正負極/電解質的梯度設計實現高比能大功率鋰電池！

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