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開發(fā)具有優(yōu)異活性和穩(wěn)定性的鐵基催化劑是高級氧化過程中過硫酸鹽(PMS)活化的長期目標。

華北電力大學陳哲等人將受限層間生長策略與干化學條件下的熔體滲透相結合，成功地合成了單層厚度約為1 nm的超薄二維Fe₃O₄納米片。

華北電力陳哲ACS Catalysis: 用于過硫酸鹽活化的富氧空位超薄二維Fe3O4納米片的受限層間生長

原子力顯微鏡、CS校正高分辨率透射電子顯微鏡、X射線光電子能譜、X射線吸收精細結構等共同揭示了2D Fe₃O₄納米片具有特殊的類似石墨烯的形態(tài)和富集的氧空位。作為一種高效的AOP催化劑，酚類化合物、抗生素和藥物等一系列難降解的有機污染物通過PMS的活化被有效降解和礦化。

通過自由基猝滅實驗、電化學分析和理論計算，證實自由基的產(chǎn)生(·OH和SO₄^·-)和介導的電子轉移是反應的關鍵機制。富含氧空位的超薄二維Fe₃O₄介導了污染物和氧化劑之間的電子轉移，促進了Fe₃O₄的氧化還原循環(huán)，并顯著降低了界面電荷轉移的能壘。

2D Fe₃O₄的高效率可能歸因于以下幾點：

（1）超薄且有缺陷的二維結構顯著降低了結合有機物的能壘，這可以引發(fā)PMS的解離并介導有機物的氧化；

（2）豐富的氧空位提供活性電子，導致介導電子轉移，促進Fe³⁺/Fe²⁺的循環(huán)，促進Fe離子上自由基的產(chǎn)生。

這項工作可以在沒有任何摻雜劑的情況下大規(guī)模生成有缺陷的二維金屬氧化物納米片，并且增強的性能為高級氧化應用提供了巨大的潛力。

The Confined Interlayer Growth of Ultrathin Two-Dimensional Fe₃O₄ Nanosheets with Enriched Oxygen Vacancies for Peroxymonosulfate Activation. ACS Catalysis, 2021. DOI:10.1021/acscatal.1c03331

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