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廈大孫世剛院士/廖洪鋼教授EES:370次循環后無容量衰減的鋰金屬電池!

廈大孫世剛院士/廖洪鋼教授EES:370次循環后無容量衰減的鋰金屬電池!
快速擴散的鋰在負極表面的不均勻聚集會加劇其尖端效應誘導的成核/生長,導致鋰金屬電池(LMB)中“臭名昭著”的枝晶生長。調節鋰在負極表面的擴散是目前誘導其均勻沉積的主流方法,而鋰在負極體中的擴散通常被忽略。
廈大孫世剛院士/廖洪鋼教授EES:370次循環后無容量衰減的鋰金屬電池!
在此,廈門大學孫世剛院士、廖洪鋼教授等人提出了一種分子隧穿策略來構建體擴散鋰導體(BDLC),即通過預隧穿石墨層(層間距大至~7 ?)同時引入空隙和親鋰位點,從而建立了用于鋰擴散的層間和層內通道。與傳統的表面擴散/沉積機制不同,原子通道可以有效緩解由不均勻表面沉積引起的枝晶問題,實現快速體擴散。
DFT計算和從頭算分子動力學(AIMD)模擬證明,由于高親和力和降低的遷移勢壘,通過原子通道的體擴散可能成為具有高擴散動力學的鋰傳輸的新主導路徑。此外,通過原位TEM觀察到塊體中超密鋰的高度可逆和無枝晶電鍍/剝離過程。
廈大孫世剛院士/廖洪鋼教授EES:370次循環后無容量衰減的鋰金屬電池!
圖1. Li通過BDLC原子通道擴散的DFT計算和AIMD模擬
因此,Li@BDLC||Li@BDLC對稱電池可以以27 mV的低過電位運行超過 2000 小時。當與超過20 mg cm-2的高負載LiFePO4 (LFP)正極配對時,可達到3.9 mAh cm-2(Li過量1.1倍)的高面積容量,并且在370次循環中實現了100% 的容量保持率(Li過量1.3倍)。
這項工作為無枝晶LMB開發了一種基于超密鋰體擴散的新策略,該策略可以在其他高性能儲能系統中普遍使用。
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圖2. BDLC和石墨碳(GC)的電化學性能
Efficient Diffusion of Superdense Lithium via Atomic Channel for Dendrite-Free Lithium-Metal Batteries, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE02205A

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