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通常金屬納米顆粒或摻雜劑直接位于催化劑表面，以與氧化物上的活性位點(diǎn)產(chǎn)生界面協(xié)同作用，但由于向這些活性位點(diǎn)的氫傳遞不足，增強(qiáng)效果可能會(huì)受到影響。基于此，新加坡國立大學(xué)顏寧教授和Sergey M. Kozlov（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種通過優(yōu)化碳納米管（Pd/CNT）負(fù)載的ZnZrO_x和Pd的集成，通過引入氫活化和傳輸功能來促進(jìn)ZnZrO_x甲醇合成催化劑的策略。

對(duì)比傳統(tǒng)的Pd促進(jìn)ZnZrO_x催化劑，Pd/CNT + ZnZrO_x體系中的CNT將在Pd上活化的氫傳遞到ZnZrO_x表面的廣泛區(qū)域，其增強(qiáng)系數(shù)為10，后者僅將氫轉(zhuǎn)移到Pd鄰近位點(diǎn)。在CO₂加氫制甲醇過程中，Pd/CNT + ZnZrO_x表現(xiàn)出極大的增強(qiáng)活性，是目前所報(bào)道的ZnZrO_x基催化劑中最高值，并且在600 h的流動(dòng)測試中具有良好的穩(wěn)定性。

通過DFT計(jì)算，作者從原子角度描述了Pd/CNT + ZnZrO_x中的氫溢出現(xiàn)象。在確定ZnZrO_x最穩(wěn)定的模型后，作者研究了H在裸ZnZrO_x表面的吸附和移動(dòng)。作者計(jì)算出ZnZrO_x表面的Zn-O對(duì)在所有表面位點(diǎn)中具有最低的H₂解離吸附能。由于ZnZrO_x超級(jí)單體含有兩個(gè)Zn位點(diǎn)，能對(duì)兩個(gè)H₂分子的順序解離進(jìn)行模擬。第一個(gè)H₂分子的解離是一個(gè)無障礙的步驟，反應(yīng)能ΔG=-0.31 eV。較高的激活勢壘（ΔG^a=0.71 eV）和反應(yīng)能（ΔG=0.17 eV）削弱了第二個(gè)H₂分子的解離，表明在反應(yīng)條件下未改性ZnZrO_x上的H覆蓋率有限。

此外，H原子在ZnZrO_x表面的遷移率可忽略不計(jì)，O位點(diǎn)間擴(kuò)散的勢壘高達(dá)ΔG^a=1.18 eV，H原子從Zn向Zr原子遷移的勢壘高達(dá)ΔG^a=1.51 eV。計(jì)算出ZnZrO_x表面Zr位點(diǎn)對(duì)H的穩(wěn)定性比O位點(diǎn)低2.22 eV，表明直接負(fù)載的Pd納米顆粒不能將活性H原子傳遞到ZnZrO_x的活性位點(diǎn)，因?yàn)镠原子在氧化物表面的高擴(kuò)散障礙阻礙了長距離的H溢出。對(duì)比裸ZnZrO_x，計(jì)算發(fā)現(xiàn)H可以通過Pd/CNT的溢出流暢地供應(yīng)到ZnZrO_x表面的活性位點(diǎn)。

Engineering nanoscale H supply chain to accelerate methanol synthesis on ZnZrO_x. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36407-1.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-36407-1.

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Nature子刊：Pd/CNT + ZnZrOx高效催化CO2加氫制甲醇

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