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可溶性氧化還原介質（RMs）是傳統固體催化劑的替代品，最近被認為是改善鋰氧電池（LOB）正極緩慢動力學的有效對策。然而，RM的高遷移率導致嚴重的氧化還原穿梭，從而在電池運行過程中引發鋰金屬退化和RM分解等問題。

在此，哈爾濱工業大學尹鴿平教授、婁帥鋒等人首次提出了通過在石墨炔（GDY）上錨定二茂鐵 (Fc)，并使Fc氧化還原介質的帶電荷氧化還原特性和穿梭效應解耦。

受益于此，Fc輔助催化作用從電解液中物理遷移的原始電荷攜帶轉化為空氣電極上電子轉移的電荷攜帶，同時保持氧化還原介導能力且抑制氧化Fc的消耗和Li金屬負極的降解。

此外，由于GDY和Fc之間的電子相互作用，最初的 ORR非活性Fc被激活，因此促進了Li₂O₂的局部定向3D生長。Fc的帶電荷氧化還原特性可以引發Li₂O₂的化學分解從而快速恢復活性位點。

圖1. GDY/Fc的合成示意圖及物理表征

受益于這種Fc輔助催化，具有GDY/Fc的LOB提供了14231 mAh g^-1的高容量和超過183個循環的高穩定性。從實踐的角度來看，考慮到移動RM的穿梭效應和傳質效率差的嚴重問題，將RM錨定在正極側對于LOB的發展具有至關重要的意義。在此，除了RM錨定正極的設計之外，還特別討論了RM支撐相互作用，充分利用RM和載體之間的電子相互作用是協同提高電催化性能的最重要策略之一。

盡管沒有鋰保護層或功能隔膜，但這項工作表明，GDY載體上的Fc負載可以有效地解耦RM的帶電荷氧化還原特性和穿梭效應，這為RM在LOB中的可持續使用開辟了新途徑。

圖2. 基于不同正極LOB的電化學性能

π-Conjugation Induced Anchoring of Ferrocene on Graphdiyne Enable Shuttle-Free Redox Mediation in Lithium-Oxygen Batteries, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202103964

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哈工大Adv. Sci.：石墨炔錨定二茂鐵作為無穿梭型介質改善鋰氧電池性能

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