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二氧化碳（CO₂）加氫制乙烯（C₂H₄）可以通過(guò)兩條路線利用串聯(lián)反應(yīng)實(shí)現(xiàn)：1）CO₂加氫制甲醇（CH₃OH），然后甲醇轉(zhuǎn)化為烯烴；2）逆水煤氣變換反應(yīng)，然后Fischer–Tropsch合成。

近日，廈門(mén)大學(xué)汪騁教授（通訊作者）等人報(bào)道了另一種串聯(lián)的CO₂轉(zhuǎn)化為C₂H₄的路線。

廈大汪騁ACS Catal.：Ti基MOF負(fù)載多個(gè)亞銅中心催化CO2加氫生成乙烯

首先通過(guò)CO₂加氫轉(zhuǎn)化為乙醇（C₂H₅OH），然后進(jìn)行C₂H₅OH脫水轉(zhuǎn)化為C₂H₄。通過(guò)μ₂-OH基團(tuán)的脫質(zhì)子和離子交換，將多個(gè)銅（Cu^I）中心加載到Ti₈(μ₂-O)₈(μ₂-OH)₄個(gè)Ti基金屬有機(jī)骨架MOF（MIL-125-NH₂）的次級(jí)構(gòu)建單元上。

這些多個(gè)Cu^I中心催化CO₂加氫生成C₂H₅OH，而Ti₂-μ₂-O^–M⁺（M⁺=H⁺、Li⁺）位點(diǎn)將C₂H₅OH轉(zhuǎn)化為C₂H₄。

MOF在超臨界CO₂（CO₂ 30 MPa，H₂ 5 MPa）中，在85 ℃和5 MPa（H₂:CO₂=3）和100 ℃的氣相下的CO₂轉(zhuǎn)化為C₂H₄生成速率分別達(dá)到2598 μmol g_cat^-1 h^-1和514 μmol g_cat^-1 h^-1。總之，該工作為通過(guò)CO₂加氫選擇性生產(chǎn)C₂H₄開(kāi)辟了另一條途徑。

Multiple Cuprous Centers Supported on a Titanium-Based Metal-Organic Framework Catalyze CO₂ Hydrogenation to Ethylene. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c01939.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01939.

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