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西南民大陽耀月Appl. Catal. B.:銠和氫氧化鉍界面處選擇性電氧化乙醇為CO2

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提高乙醇氧化反應(EOR)的CO2選擇性是當前的重要研究課題。Rh可以有效地破壞乙醇的C-C鍵,但由于C1中間體的中毒作用,原始Rh仍然表現出可忽略不計的EOR活性。

因此,西南民族大學陽耀月團隊基于Langmuir-Hinshelwood機理采用一鍋法制備Rh-Bi(OH)3/C用于EOR催化。所制備的Rh-Bi(OH)3/C催化劑顯著促進了EOR催化,包括質量活性、耐久性和CO2選擇性。

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根據構效關系,該催化劑對EOR催化的促進被認為是以下兩個方面。最初,基于TEM、XRD和XPS研究,所獲得的Rh-Bi(OH)3/C催化劑應由具有Bi(OH)3物種表面裝飾的Rh納米粒子構成,該Rh-Bi(OH)3界面促進了兩個物種之間的電子相互作用(MOI效應),有效地促進在較低電位下去除C1中間體,從而增強EOR催化。

另一方面,即使在低過電位下,Rh-Bi(OH)3界面更容易地富集表面OHad物種。

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CO汽提和原位紅外光譜結果表明,即使在氫吸附的潛在區域,CO吸附物也幾乎不能在Rh-Bi(OH)3表面積累。

因此,Rh-Bi(OH)3/C催化劑在堿性介質中對EOR表現出極高的質量活性和長期耐久性,且C1的表觀法拉第效率在0.67 V時高達26.2%。預計這項工作將為設計具有高活性和CO2選擇性的新型EOR催化劑提供有益的策略。

Efficient Electrochemical Ethanol-to-CO2 Conversion at Rhodium and Bismuth Hydroxide Interfaces. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120728

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