多孔碳在全固態(tài)鋰硫電池 (ASSLSB) 中起著重要作用,可增強(qiáng)硫的電子導(dǎo)電性。然而,用于液體電解質(zhì)電池的傳統(tǒng)多孔碳在ASSLSB中表現(xiàn)出低效率,因?yàn)楣潭ǖ墓腆w電解質(zhì)(SE)無(wú)法到達(dá)限制在深孔中的硫,碳材料孔隙結(jié)構(gòu)和分布高度影響ASSLSBs的電化學(xué)性能。在此,美國(guó)東北大學(xué)祝紅麗教授等人首次基于聚丙烯腈碳纖維開(kāi)發(fā)了一種具有核殼結(jié)構(gòu)的多孔碳纖維(PPCF),并首次將其用作ASSLSBs的正極導(dǎo)電添加劑。通過(guò)KOH活化過(guò)程,獲得了1519 m2 g-1的超高比表面積的PPCF,孔隙主要位于纖維的外表面。這種獨(dú)特的結(jié)構(gòu)促進(jìn)了硫與電子導(dǎo)電碳和離子導(dǎo)電SE的接觸,從而增強(qiáng)了電荷轉(zhuǎn)移和電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。超高的比表面積使得有足夠的面積容納硫,解決了硫的低電子電導(dǎo)率問(wèn)題。硫在微孔中的限制避免了大量硫的形成,因此提高了硫的利用率。同時(shí),一維纖維的滲透加速了整個(gè)電極中的電子傳導(dǎo)。此外,作者以最廣泛使用的商業(yè)碳添加劑—?dú)庀嗌L(zhǎng)碳纖維 (VGCF)作為對(duì)照組進(jìn)行了比較研究。圖1. PPCF的制備過(guò)程及與VGCF的形態(tài)比較因此,使用PPCF作為添加劑的ASSLSB表現(xiàn)出卓越的倍率性能和循環(huán)性能。與S-VGCF-SE相比,S-PPCF-SE的過(guò)電位大大降低了149 mV。在dQ/dV測(cè)量中,S-PPCF-SE顯示出強(qiáng)烈的負(fù)極和正極峰,分別具有3156和4367 mAh g-1 V-1的高強(qiáng)度,明顯高于S-VGCF-SE中的1010和1268 mAh g-1 V-1,顯示出極大改善的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。此外,S-PPCF-SE在C/2下實(shí)現(xiàn)了 889 mAh g-1的優(yōu)異倍率性能,且在C/10下220次循環(huán)后仍保持 710 mAh g-1的超高容量。相比之下,使用VGCF作為碳添加劑的ASSLSB在C/2下僅提供了100 mAh g-1的低倍率容量。這項(xiàng)工作中的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)將激發(fā)未來(lái)在高能量密度ASSLSB中設(shè)計(jì)多孔碳添加劑的研究。圖2. 基于S-PPCF/VGCF-SE正極的ASSLSB電化學(xué)性能High Surface Area N-Doped Carbon Fibers with Accessible Reaction Sites for All-Solid-State Lithium-Sulfur Batteries, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202105678