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由于循環過程中高容量合金負極的體積變化很大，因此希望使用小的負極顆粒來延長電池循環壽命。然而，實現亞納米級顆粒（<1 nm）仍然具有挑戰性。在甲硅烷（SiH₄）氣體的熱分解過程中，Si的成核繼續生長并生成Si層。因此，預計如果在成核后立即阻礙其生長，則會產生亞納米尺寸的Si。

在此，韓國蔚山國立科學技術研究院（UNIST）Jaephil Cho, Sang Kyu Kwak等人報道了一種生長抑制機制，可防止在化學氣相沉積過程中成核后立即繼續擴大尺寸。基于這一假設和計算，作者將這種生長抑制機制成功地應用于硅的合成，其中乙烯可以阻止Si-Si鍵的形成，同時形成多個Si-C鍵，最終導致在熱分解過程中形成亞納米尺寸的Si簇。

具體而言，乙烯作為生長抑制劑與硅烷反應形成Si-C鍵，從而即使在碳質基底上存在過量涂層時也能保持亞納米尺寸的顆粒。此外，Si-C鍵有助于生成堅固的SiC微晶基底，這不僅可以防止原生SiO₂層的形成，也有助于在長期循環過程中保持CSi層的形態完整性。

圖1. 通過分子動力學研究亞納米尺寸Si的生長

因此，當使用實際可行的測試協議進行估計時，該亞納米Si負極表現出優異的性能（超過1262 mAh g^-1的可控高容量，CE為90.0%），通過保持其形態完整性而沒有任何裂紋或粉化，顯示出優異的循環穩定性。

由亞納米尺寸Si負極和NCM811正極構建的110 Ah全電池組成的儲能系統 (107 kWh) 顯示出優異的循環穩定性（2875次循環后容量保持率為91.3%）和良好的日歷壽命（365天恢復能力達97.6%），這驗證了該Si負極的實際可用性。這項研究為電池研究人員考慮高容量合金負極設計的參數提供了啟發，并為高能鋰離子電池系統中用于儲能系統和電動汽車的下一代負極鋪平了道路。

圖2. 亞納米尺寸Si的實際應用

Subnano-sized silicon anode via crystal growth inhibition mechanism and its application in a prototype battery pack, Nature Energy 2021. DOI: 10.1038/s41560-021-00945-z

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Nature Energy: 理論到應用一條龍，亞納米尺寸Si負極迎重大突破！

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