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?鄒國強(qiáng)AFM：埃級離子篩2D-MOF膜提升鋅負(fù)極10倍壽命！

以鋅金屬為負(fù)極的鋅離子儲能裝置，包括電池和電容器（ZIBs和ZICs），在很大程度上受到枝晶生長和低庫侖效率的阻礙，這歸因于鋅負(fù)極和電解液之間的副反應(yīng)。與此同時，H₂O和SO₄^2-的定向和有效隔離是極具挑戰(zhàn)性的。

圖1. 鋅沉積的示意

中南大學(xué)鄒國強(qiáng)等基于枝晶的生長機(jī)制和抑制水誘導(dǎo)的副反應(yīng)的困境，構(gòu)建了一個具有埃級離子隧道的創(chuàng)新2D Mn-MOF，以一次解決所有問題。密度泛函理論（DFT）計算顯示，對SO₄^2-（＞10 eV）和H₂O具有高嵌入能壘，但對Zn²⁺具有低嵌入能壘的埃級2D-Mn-MOF表現(xiàn)出高效的通道選擇，這與分子動力學(xué)模擬（MD）非常一致。

此外，有限元模擬（FES）表明，Zn²⁺將穿梭于高度有序的通道中，這可以使電場和Zn²⁺通量分布均勻，從而實現(xiàn)均勻的鋅沉積。此外，與3D-MOF相比，2D-MOF表現(xiàn)出更好的機(jī)械強(qiáng)度，這更有利于抑制枝晶的生長。

圖2. Zn沉積/剝離過程中的觀察

正如預(yù)期的那樣，用二維Mn-MOF@Zn負(fù)極組裝的對稱電池在4 mA cm^-2條件下可存活2000小時，在10 mA cm^-2條件下可存活1000小時，遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于三維Mn-MOF（200小時），是裸Zn負(fù)極的近10倍。

此外，以活性炭為正極組裝的ZIC在0.5A g^-1的情況下，經(jīng)過4000次循環(huán)后的容量保持率為99.75%，并在5A g^-1的情況下獲得了40000次循環(huán)的超長壽命。

另外，以CaV₈O₂₀·nH₂O為正極的ZIBs在4 A g^-1的條件下循環(huán)1000次后容量保持率為119.5%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于使用裸鋅負(fù)極的情況。同時，以2D-MOF為前層的對稱Na電池表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，在長壽命金屬負(fù)極中顯示出巨大的應(yīng)用前景。

圖3. 二維Mn-MOF在ZICs和ZIBs中的應(yīng)用

Angstrom-Level Ionic Sieve 2D-MOF Membrane for High Power Aqueous Zinc Anode. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300339

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