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ACS Catalysis：創(chuàng)紀(jì)錄！使用SA Ni-NC的流動(dòng)電解槽CO2-CO單程轉(zhuǎn)化率達(dá)2.6% cm-2

使用可再生能源進(jìn)行CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)是一種很有前景的策略，然而該種技術(shù)需要設(shè)計(jì)具有優(yōu)異活性和選擇性的催化劑。另外，流動(dòng)電解槽能夠通過創(chuàng)建三相界面以高反應(yīng)速率進(jìn)行電催化CO₂RR，但是電解質(zhì)流動(dòng)對(duì)于CO₂RR的機(jī)制影響尚不明確。

蒙彼利埃大學(xué)Damien Voiry團(tuán)隊(duì)在二維氮摻雜碳納米片上負(fù)載單原子鎳(SA Ni-NC)，用于CO₂轉(zhuǎn)化為CO。利用該模型催化劑，研究人員一方面探索了施加的電位與電解質(zhì)和CO₂的進(jìn)料的相關(guān)性，另一方面探索了性能指標(biāo)之間的相關(guān)性。

研究人員首先進(jìn)行了密度泛函理論(DFT)計(jì)算，以確定模型CO₂RR催化劑，用于以高效率和選擇性將CO₂轉(zhuǎn)化為CO。結(jié)果表明，CO在NiN₄上的快速解吸在CO₂RR產(chǎn)CO的選擇性方面起著關(guān)鍵作用。根據(jù)DFT計(jì)算結(jié)果，制備了SA Ni-NC。

SA Ni-NC展示了出色的CO₂RR 穩(wěn)定性和高的CO選擇性，這使其成為研究流動(dòng)電解槽中原料參數(shù)的理想平臺(tái)。

通過調(diào)節(jié)進(jìn)料流的條件，SA Ni-NC在j_CO= 7.2 mA cm^-2時(shí)實(shí)現(xiàn)高達(dá)85%的能效，在j_CO = 170 mA cm^-2時(shí)實(shí)現(xiàn)高達(dá)56%的能效，CO₂到CO的轉(zhuǎn)化效率(SPCC)達(dá)到2.6% cm^-2。最后通過串聯(lián)三個(gè)流動(dòng)電解槽證明了催化劑的可擴(kuò)展性，并達(dá)到了創(chuàng)紀(jì)錄的31.5 L min^-1 m^-2的CO 產(chǎn)率，三個(gè)電解槽的CO選擇性接近統(tǒng)一，SPCC為8.9%。

該工作強(qiáng)調(diào)了CO₂RR中的流動(dòng)動(dòng)力學(xué)對(duì)優(yōu)化能源效率、單程轉(zhuǎn)化率以及反應(yīng)產(chǎn)率的重要性，這些都是工業(yè)規(guī)模CO₂到CO轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵參數(shù)。

2.6% cm-2 single-pass CO₂-to-CO conversion using Ni single atoms supported on ultra-thin carbon nanosheets in a flow electrolyzer. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03231

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