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富鎳層狀氧化物處于高能鋰離子電池發展的最前沿，但其廣泛應用因容量下降和熱不穩定性而受到阻礙。

在此，華東理工大學李春忠教授、江浩教授等人實施原位共沉淀策略以實現新型超分散摻雜Nb的富鎳正極（d-NCNb），其由具有增加的氧穩定{001}面的細長且徑向排列的初級顆粒組成。富鎳正極中的Nb摻雜有助于誘導一次顆粒的定向生長，在高溫鋰化過程中形成徑向排列的二次微球。這種微觀結構被認為可大大提高富鎳正極的循環穩定性，因為它可抑制晶間微裂紋和有害的副反應。

與常規Nb摻雜的富鎳正極（c-NCNb1）相比，所得的d-NCNb1在0.1 C下具有229.0 mAh g^-1的高可逆比容量，且在5 C時容量可保持在169.1 mAh g^-1。當在高溫（55℃）或高倍率（5C）下運行100次循環時，d-NCNb1仍分別提供了95.1%和97.1%的優異容量保持率，遠高于c-NCNb1（90.4%和89.8%）。

圖1. c-NCNb與d-NCNb的結構演示及表征

進一步，在采用MCMB石墨負極組裝的軟包全電池中，在3.0~4.2 V范圍內，d-NCNb1在1 C下循環500次后的容量保持率為91.9%，在5 C時循環2000次后的容量保持率為80.5%，可適應電動汽車的輕量化和智能化。研究表明，這種特殊的長期循環穩定性主要是由于徑向致密的微觀組織使晶內和晶間應變分布均勻，從而極大地抑制了微裂紋的形成、擴展及表面降解。

此外，有限元分析結果與不同充放電狀態下的實驗結果吻合較好。同時，TM層八面體位置的超分散Nb摻雜抑制了Li/Ni無序和晶格氧逸出，進一步增強了晶體結構和熱穩定性。總之，這項工作為實現高能量密度和長壽命鋰離子電池的超分散雜原子摻雜及初級顆粒的定向生長和緊密填充提供了一種原位策略。

圖2. c-NCNb1與d-NCNb1的電化學性能對比

Strain engineering of Ni-rich cathode enables exceptional cyclability in pouch-type full cells, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202209357

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李春忠/江浩AM: 富鎳正極的應變工程，實現軟包全電池的優異循環

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