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在室溫環(huán)境下開發(fā)電催化氮還原反應(yīng)(NRR)作為傳統(tǒng)高溫氨合成的替代方案是一個(gè)充滿意義的研究課題，因?yàn)樗锌赡茱@著降低生產(chǎn)氨所需的能源消耗。

因此，臺(tái)灣東海大學(xué)林宗吾團(tuán)隊(duì)將過渡金屬磷三硫?qū)倩颪iPS₃剝離成雙層或三層納米片(Ex-NiPS₃)，NiPS₃納米片具有顯著提高的NRR活性。

科研人員通過電化學(xué)鋰嵌入和在水中的連續(xù)剝離成功地合成了雙層或三層NiPS₃納米片，該方法可以實(shí)現(xiàn)剝離的納米片厚度的高度均勻性，并獲得濃度為0.5 mg mL^-1-0.9 mg mL^-1的高度穩(wěn)定的水分散體。

在-0.4 V_RHE下，使用Ex-NiPS₃獲得的NH₃產(chǎn)率為118 μg h^-1 mg_cat^-1，法拉第效率>17%。此外，即使經(jīng)過幾次重復(fù)循環(huán)，Ex-NiPS₃也表現(xiàn)出> 90%穩(wěn)定的NRR活性。

DFT+U計(jì)算表明，在NiPS₃催化劑的邊緣位置吸附N₂分子后，最可能的途徑進(jìn)行氫化步驟，在第一個(gè)氫化步驟之后，直到形成兩個(gè)吸附的NH₃分子的所有進(jìn)一步反應(yīng)步驟都是放熱的，只有NH₃的最終解吸是吸熱的。這說明Ex-NiPS₃上N₂還原遵循締合機(jī)制，第一個(gè)氫化步驟是潛在的決定步驟。

Highly exfoliated NiPS₃ nanosheets as efficient electrocatalyst for high yield ammonia production.?Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.132649

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林宗吾Chem. Eng. J.：剝離的NiPS3納米片用于高效電催化NRR

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